Investigation of natural processes leading to nitrate enrichment in aquifers of semi-arid regions

Erhöhte Nitratgehalte im Grundwasser sind ein global
auftretendes Phänomen, das meist durch anthropogene Einflüsse in
dicht besiedelten Gebieten ausgelöst wird. Grundwasser in der
semi-ariden, unbesiedelten Kalahari in Botswana zeigt jedoch
Nitratkonzentrationen, die deutlich über dem Grenzwert der
Weltgesundheitsorganisation von 50 mg/l liegen. Hohe
Nitratgehalte im Grundwasser stellen ein Gesundheitsrisiko dar
und belasten die ohnehin schon geringen Wasserressourcen des
Landes. Zur Identifizierung der Nitratquellen im Ntane Sandstein
Aquifer in Botswana wurde in dieser Studie ein integrativer
Ansatz verwendet, der Methoden der Grundwasserchemie, Geochemie
und Isotopenhydrologie kombiniert. Natürliche Prozesse wurden
als Quelle des Nitrats im Grundwasser ausgewiesen. Trotz
heterogener Verteilung der Nitratkonzentrationen im Aquifer
wurden sehr einheitliche 15N- und 18O-NO3--Signale im
Grundwasser nachgewiesen. Diese 15N- und 18O-NO3- -Signale
liegen im für Nitrate aus dem Bodenkreislauf typischen Bereich,
während Nitrateinträge aus der Aquiferlithologie und durch
aufsteigendes Grundwasser aus tieferliegenden Aquiferen, sowie
... mehr
aus Zuflüssen aus hängenden Aquiferen im Untersuchungsgebiet
vernachlässigbar klein sind. Hydrochemische und
isotopenhydrologische Untersuchungen an Grundwasserproben zeigen
eine Verbindung von Nitratkonzentrationen und
Grundwasserverweilzeiten auf. Mindestens zwei
Grundwasserkomponenten unterschiedlicher Bildungsbedingungen und
verschiedener Nitratgehalte wurden ausgewiesen: Der Ca-HCO3-Typ
ist deutlich mit erhöhten Nitratgehalten assoziiert, während der
Na-HCO3-Grundwassertyp niedrige Nitratkonzentrationen aufweist.
Gemäß seiner 14C-Gehalte deutet der Ca-HCO3 Typ auf ein modernes
Grundwasser hin (40 bis 80 %-mod.), während der Na-HCO3-Typ auf
Verweilzeiten von mehreren tausend Jahren hindeutet (Paläowasser
mit unter 20 %-mod.). Eine Verbindung zwischen Nitratgehalten
und Neubildungsbedingungen wurde aufgezeigt: Hohe Nitratgehalte
wurden unter trockeneren Bedingungen neugebildet, wobei niedrige
Nitratgehalte unter feuchteren Bedingungen gebildet wurden.
Diese Unterschiede resultieren vermutlich aus klimatischen
Änderungen, da die beobachteten Grundwasserverweilzeiten im
Aquifer innerhalb der Zeiträume größerer klimatischer Änderungen
zu Feuchtphasen hin liegen, während hohe Nitratgehalte auf die
Bindung an heutige semi-aride Bedingungen hindeuten. Die
heterogene Nitratverteilung scheint nur wenig durch reaktive
Prozesse beeinflusst zu sein. Die Ergebnisse dieser Studie
können als Grundlage zum allgemeinen Verständnis der
Nitratdynamik in semi-ariden Gebieten dienen.

Abstract

Enrichment of nitrate in groundwater is a worldwide phenomenon,
mostly resulting from anthropogenic activities in densely
populated areas. Groundwater in the semi-arid, mostly
uninhabited Kalahari region of Botswana, however, exhibits
nitrate concentrations that exceed the WHO guideline value of 50
mg/l by far. As high nitrate concentrations in water pose a
serious health risk they put additional pressure on the scarce
water resources of the country. In the present study an
integrative approach was applied to identify nitrate enrichment
processes and the fate of nitrate in the Ntane Sandstone Aquifer
in Botswana, using combined methods from hydrochemistry,
geochemistry and isotope hydrology. Natural processes in the
unsaturated zone have been identified to be the source of the
nitrate found in the groundwater. Despite the inhomogeneous
distribution of nitrate concentrations in the aquifer very
uniform 15N- and 18O-NO3- signatures were found in the
groundwater. These 15N- and 18O-NO3- signatures agree well with
the typical range for naturally occurring soil nitrate, while
nitrogen input from the aquifer lithology, from uprising
groundwater or from inflow of nitrate-rich water from perched
aquifers is negligible. Results show no evidence for influence
of the current cattle grazing activity on nitrate concentrations
in the groundwater. Hydrochemical and isotopic data from
groundwater investigations of the Ntane Sandstone Aquifer
suggest a close link between nitrate concentrations and
groundwater residence times. At least two groundwater components
were identified that were formed independently at different
times and contain different nitrate concentrations: The Ca-HCO3
type is clearly correlated with elevated nitrate concentrations
while the Na-HCO3 type shows low nitrate concentrations.
According to their different 14C contents, the Ca-HCO3 water
type suggests modern groundwater (40 to 80 %-mod.), whereas the
Na-HCO3 type implies groundwater ages of several thousand years
(less than 20 %-mod.). A connection of nitrate concentrations to
recharge conditions was found: High nitrate concentrations were
recharged under drier conditions while lower nitrate
concentrations appear to be recharged under much wetter
conditions. It is suggested that the differences are related to
climatic change, as observed residence time differences lie
within the ranges of past wetter phases, and that high nitrate
concentrations are connected to present semi-arid conditions.
The heterogeneous concentration distribution appears to be
little influenced by reactive processes within the aquifer.
Results of this study can provide the base for the general
understanding of the fate of nitrate at other locations of
semi-arid conditions.