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Mobile spectroscopic measurements of atmospheric carbon dioxide and methane

Klappenbach, Friedrich Wilhelm

Abstract: Atmosphärisches Kohlenstoffdioxid und Methan sind die wichtigsten anthropogenen Treibhausgase. Die Quellen und Senken dieser Gase lassen sich durch hochgenaue und repräsentative Messungen mithilfe des sogenannten „Top Down“ Ansatzes bestimmen. Bodengestützte, fernerkundliche Messungen in solarer Direktlicht-Spektroskopie nutzen molekulare Rotations-Vibrations-Absorptionsbanden im nahen Infrarot um die Spurengaskonzentration entlang des Lichtweges durch die Atmosphäre zu bestimmen. Derzeit gibt es Netzwerke einigen duzend Stationen, die weltweit regelmäßige, bodengebundene, fernerkundliche Messungen von CO2 und CH4 durchführen. Durch diese geringe Anzahl ist die Bestimmung von Quellen und Senken dieser Gase jedoch mit erheblichen Unsicherheiten behaftet. Ziel dieser Arbeit ist es, die globale Abdeckung von bodengebundenen, fernerkundlichen Messungen der Klimagase CO2 und CH4 durch mobile und portable Spektrometer zu erweitern, sodass kampagnengebundene Messungen möglich werden. Direktlicht-Spektroskopie erfordert hochgenaues Einkoppeln der solaren Intensität in die Eintrittsblende des Spektrometers. Dies stellt eine Herausforderung für mobile Anwendungen z.B. auf einem Schiff dar. Ein Sonnenfolger, der für den stationären Betrieb konzipiert war, wurde für bewegte Plattformen so erweitert, dass die benötigte Genauigkeit von 0.05 ∘ für Winkelgeschwindigkeiten von bis zu 6.3 ∘s−2 gewährleistet werden kann. Während einer Messkampagne konnte dieser Sonnenfolger erfolgreich auf einem Schiff getestet werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurden zwei Spektrometer mit einem Auflösungsvermögen von mindestens 12.000 für die spektralen Absorptionsbanden von CO2 (≈ 1600 nm), CH4 (≈1650 nm) und O2 (≈ 1260 nm, als Referenz) getestet. Eines der Instrumente ist eine Gitterbasierte Eigenentwicklung. In Voruntersuchungen wurde unter anderem ein sogenanntes „Immersionsgitter“ aus monokristallinem Silizium getestet. Trotz der sehr guten spektralen Eigenschaften, wurde ein Kampagnen-Instrument mit einem konventionellem Gitter implementiert. Ein Teil der Arbeit umfasst die Charakterisierung des 2D-InGaAs-Detektors, welcher Nicht-Linearitäten und unerwünschte Interferenzmuster zeigte. Das implementierte Instrument hat ein Auflösungsvermögen von 29.000 und kann die atmosphärische CO2 -Konzentration mit einer Präzision von etwa 0.4% messen. Das zweite getestete Instrument ist das EM27/SUN Fourier-Transform-Spektrometer. Es wurde in Zusammenarbeit mit Bruker Optics und dem KIT entwickelt und konnte bereits hervorragende Eignung im stationären Betrieb unter Beweis stellen. Diese Arbeit konnte zeigen, dass auch im schiff-gestützten Betrieb während einer Fahrt von Kapstadt nach Bremerhaven eine hoch genaue Messung mit einer Präzision von 0.03% bei XCO2 und 0.04% bei XCH4 mit diesem Instrument möglich ist (Klappenbach et al., 2015). Dieser veröffentlichte Nord-Süd-Transekt reproduziert den inter-hemisphärischen Gradienten der Konzentrationen beider Spurengase, mit erhöhten Messwerten in der nördlichen Hemisphäre. Nach Kalibration ist die Messung akkurat genug um Satelliten Daten zu validieren und ermöglicht es in einer Folgestudie Modelldefizite eines Vorhersagemodells für atmosphärisches CO2 und CH4 zu quantifizieren.

Abstract (englisch): Carbon dioxide and methane are the most important anthropogenic greenhouse gases. The sources and sinks of these gases can be inferred with the “top-down” approach from accurate and representative measurements. Ground based remote sensing uses rotational-vibrational absorption features in the Near-Infra-Red (NIR) spectral region, to retrieve the trace gas concentration along the solar light path through the atmosphere. However, only a few tens of sites worldwide deliver ground based remote sensing measurements of CO2 and CH4 on a regular basis which hinders a robust evaluation of sources and sinks of these two greenhouse gases. This approach is not flexible enough to conduct campaign based measurements. This work aims at increasing the spatial representation of ground based remote sensing measurements with robust and portable packing-case sized instruments. Direct sunlight spectroscopy on a mobile platform, such as a ship, requires an accurate solar tracking device that couples solar intensity into the spectrometer’s entrance aperture regardless the instrument’s orientation. This work documents the development of the tracker and reveals in a performance analysis a tracking accuracy of 0.05 ∘up to angular accelerations of 6.3 ∘s−2 which suits excellent for deployment on a ship. Two spectrometers with a resolving power of at least 12,000 within the spectral region of CO2 (≈ 1600 nm), CH4 (≈ 1650 nm) and O2 (≈ 1260 nm, as reference) were tested for ship based measurements. One of the instruments is a self-developed grating spectrometer. Initial tests investigate a setup with an “immersed grating”, made of crystalline silicon. Despite the excellent properties, a conventional grating setup was finally implemented in the campaign instrument. In addition extensive detector-characterization of the used 2D InGaAs detector with respect to non-linearity as well as etalon-interference is part of this work. The finally implemented grating spectrometer has a resolving power of approximately 29,000 and can measure CO2 concentrations with 0.4% precision. The second instrument used within this work is the IR-Fourier-Transform-Spectrometer EM27/SUN previously developed in cooperation with Bruker Optics and KIT. The instrument showed excellent results even under campaign conditions. The atmospheric concentrations during a ship based campaign from Cape Town to Bremerhaven were measured with precisions better than 0.03% for XCO2 and 0.04% for XCH4, respectively (Klappenbach et al., 2015). This work demonstrates that the instrument is accurate enough to validate satellite data, proper coincidence given. The measured inter-hemispheric gradient of both gases was used in a follow up study, to investigate model-deficiencies in forecasting global concentrations of CO2 and CH4.


Zugehörige Institution(en) am KIT Institut für Meteorologie und Klimaforschung - Atmosphärische Spurenstoffe und Fernerkundung (IMK-ASF)
Publikationstyp Hochschulschrift
Jahr 2016
Sprache Englisch
Identifikator DOI(KIT): 10.5445/IR/1000058804
URN: urn:nbn:de:swb:90-588047
KITopen ID: 1000058804
HGF-Programm 12.03.01; LK 01
Verlag Karlsruhe
Umfang IV, 132 S.
Abschlussart Dissertation
Fakultät Fakultät für Physik (PHYSIK)
Institut Institut für Meteorologie und Klimaforschung - Atmosphärische Spurenstoffe und Fernerkundung (IMK-ASF)
Prüfungsdaten 15.07.2016
Referent/Betreuer Prof. J. Orphal
Schlagworte Spektroskopie, Atmosphäre, Kohlendioxid, Methan, Atlantik, TCCON, carbon, dioxide, methane, atlantic, ship, cruise, Polarstern, Forschungsschiff, Gitter, Spektrometer
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