Ableitung von CH4 und N2O aus MIPAS-ENVISAT-Beobachtungen

Das Michelson Interferometer for Passive Atmospheric Sounding (MIPAS) war ein Fernerkundungsinstrument, das auf dem Satelliten ENVISAT betrieben wurde. Es maß von 2002 bis 2012, wobei es die zwei Messperioden FR und RR gab, die sich in technischen Details unterscheiden. Vergangene Versionen von MIPAS-ENVISAT CH4 und N2O-Profilen haben einen positiven Bias im unteren Teil der Profile für beide MIPAS-Messperioden. Ein Ziel dieser Arbeit ist es, diesen Bias zu reduzieren. Dies geschieht unter Einsatz eines neueren spektroskopischen Datensatzes, der verbesserten Berücksichtigung von Kontinuumsbeiträgen, dem zusätzlichen Bestimmen von H2O und HNO3 während des Retrievals, sowie Anpassungen der Regularisierung und des spektralen Auswertebereichs. ... mehrDurch diese physikalisch begründeten Änderungen verringern sich die Mischungsverhältnisse der Gase unterhalb von 20 km bei CH4 im Mittel um 0,1 ppmv in der MIPAS-FR-Periode und um 0,17 ppmv während der RR-Periode. Die mittleren N2O-Profile nehmen durch die Änderungen unterhalb von 20 km für die FR-Periode um 10 ppbv und für die RR-Periode um 27 ppbv ab.
Mit diesen Maßnahmen wird ein globaler Datensatz abgeleitet. Im Rahmen einer Validierung werden die Profile mit verschiedenen Profilen, die von anderen satellitenbasierten Instrumenten gemessen wurden, verglichen. Dabei wurde darauf geachtet, Verfälschungen durch die unterschiedliche Verteilung der Messungen in Raum und Zeit sowie durch die verschiedenen vertikalen Auflösungen der Instrumente auszuschließen. Es wird eine insgesamt hohe Übereinstimmung zu den Vergleichsinstrumenten gefunden. Der Bias unterhalb von etwa 25 km wurde erheblich reduziert. Der verbliebene positive Bias beträgt für CH4 zwischen 3 und 13 % während der FR-Periode, während der RR-Periode liegt er in der Größenordnung von 10 %. Für N2O findet sich für die FR-Periode ein verbliebener Bias von 2 bis 5 % und für die RR-Periode von 3 bis 10 %. Neben dem Bias werden auch die Form der Profile, ihre Variabilität sowie die Fehlerabschätzungen verglichen und insgesamt eine gute Übereinstimmung zu den Referenzinstrumenten gefunden. In 14 km findet sich bei mittleren tropischen Profilen von CH4 und N2O ein Maximum im Bezug auf die Höhe. Es handelt sich dabei vermutlich um ein verbliebenes Artefakt in den Daten, das durch die im Rahmen dieser Arbeit entwickelten Verbesserungen nicht behoben werden konnte.
Die Zeitreihen von CH4 und N2O werden im Hinblick auf lineare Änderungen (Trends), den Einfluss der Quasi-Zweijährigen Oszillation (QBO) und der El-Niño-Southern-Oscillation (ENSO), sowie von saisonalen und halbjährlichen Einflüssen in Abhängigkeit von der Höhe sowie der geographischen Breite untersucht. Dabei finden sich wesentliche Abhängigkeiten der Spurengasverteilungen von der QBO mit einem Maximum im Bereich des Äquators in etwa 40 km Höhe. Die ENSO-Signatur in den Daten ist sowohl höhen- als auch breitenabhängig; ihr größter Einfluss findet sich zwischen 35 und 50 km. Dabei werden Hinweise auf retardierte Effekte gefunden, das heißt die Variation der Mischungsverhältnisse ist phasenverschoben gegenüber den QBO- und ENSO-Zeitreihen. Auch für die Verschiebungen selbst findet sich eine Höhen- und Breitenabhängigkeit. Eine Nachweis, ob sich die Signatur des solaren 11-jährigen Sonnenzyklus in den Zeitreihen findet, scheitert aufgrund der zu kurzen Zeitreihe. Signifikante Trends für CH4 und N2O finden sich vor allem zwischen 20 und 40 km Höhe. Auch hier liegt eine hohe Höhen- und Breitenabhängigkeit vor. Dabei finden sich in der Südhemisphäre überwiegend positive Trends, auf der Nordhalbkugel finden sich in einem Band von etwa 32 bis 37 km in den Tropen bis in zu etwa 13 bis 24 km in den Polargebieten negative Trends. Die Beträge der Trends liegen in der Größenordnung von 10 % dec−1. Diese Trends lassen sich durch die von Stiller et al. (2017) gefundenen meridionalen Verschiebungen der Brewer-Dobson-Zirkulation erklären.
Ferner werden Zeitreihen von globalem stratosphärischem Inhalt von CH4 und N2O untersucht. Dabei finden sich lediglich insignifikante Trends in der Größenordnung eines Prozents, obwohl die Mischungsverhältnisse am Boden im entsprechenden Zeitraum zunehmen. Der Verlauf der CH4 und N2O-Volumenmischungsverhältnisse gleichen Eintrittsdatums mit dem Luftalter ist ebenfalls Gegenstand der Arbeit und wird für die Profile der RR-Periode untersucht. Für beide Gase findet sich ein Verlauf, der ungefähr einer logistischen Funktion entspricht. Es werden Zeitreihen von stratosphärische Eintrittswerten, sowie mittlere, rein stratosphärische, Lebensdauern und lokale Änderungsraten in Abhängigkeit vom Luftalter bestimmt. Es wird die Summe aus 2∗[CH4]+[H2O] untersucht. Sie ist ab einem Luftalter von drei Jahren und darüber näherungsweise konstant. Eine Zeitreihe von 2∗[CH4]+[H2O] von 1992 bis 2009 wird aus den Daten abgeleitet.
Insgesamt wird durch diese Arbeit klar, dass die Zeitreihen der Mischungsverhältnisse von CH4 und N2O in der Stratosphäre nicht immer direkt dem Verlauf am Boden folgen. Denn sie unterliegen lokal starken Trends, die ihre Ursache in den meridionalen Verschiebungen der Brewer-Dobson-Zirkulation haben. Die Beträge dieser Trends liegen deutlich über den am Boden beobachteten Änderungen. Der gesamte Gehalt der Spurengase in der Stratosphäre sowie ihr Eintrag in die Stratosphäre sind dagegen ungefähr konstant im betrachteten Zeitraum.

Retrieval of CH4 and N2O from MIPAS-ENVISAT observations

The Michelson Interferometer for Passive Atmospheric Sounding (MIPAS) was a remote sensing instrument operated on the ENVISAT satellite. It was active from 2002 to 2012 during two measurement periods with different technical details. Older versions of the MIPAS-ENVISAT CH4 and N2O retrievals had a positive bias in the lower part of the profiles for both MIPAS measurement periods. One aim of this thesis is to reduce this bias. This is achieved by using newer spectroscopic data, an improved treatment of continuum radiation, an additional co-fitting of H2O and HNO3 , by adjustments of the retrieval constraint as well as by an improved selection of the spectral areas used by the retrieval. ... mehrDue to these physically justified changes, mean CH4 mixing ratio below 20 km is being reduced by 0.1 ppmv for the MIPAS FR period and by 0.17 ppmv for the RR period. Mean N2O mixing ratio in that altitude range is reduced by 10 ppbv in the FR and by 27 ppbv in the RR period.
A global data set is retrieved using this improved retrieval strategy. To validate the profiles, they are compared to profiles measured by different satellite-borne instruments. Considerable effort is put into eliminating sampling artefacts in space and time and caused by the different vertical resolutions of the profiles. In general a good agreement with the comparison data is found. The positive bias below 25 km was reduced considerably. For methane, the remaining positive bias is between 3 and 13 % in the FR period and in the order of 10 % in the RR period. For N2O the bias in the FR period is between 2 and 5 % and between 3 and 10 % in the RR period. A generally good agreement with the comparison instruments is found for the form of the profiles, their variability as well as for the error estimates. Mean MIPAS profiles in the tropics show a maximum with respect to altitude at 14 km. This probably is a remaining artefact in the data, which could not be eliminated by the improvements developed during this study.
Time series of CH4 and N2O are analysed with respect to linear changes (trends), the influence of the quasi-biennial oscillation (QBO) and the El-Niño-Southern-Oscillation (ENSO), as well as seasonal and half-seasonal oscillations. This analysis is carried out considering altitude and latitude dependences. The trace gas mixing ratios are found to be heavily influenced by the QBO with a maximum of the QBO amplitude in the profiles around the equator at 40 km altitude. ENSO signature in the data sets proves to be dependent on altitude and latitude. It is largest between 35 and 50 km. Evidence is found for time shifts between the QBO and ENSO proxy time series and their signatures in the mixing ratios. This time shift is also a function of altitude and latitude. An effort to determine, whether the 11-year solar cycle has any influence on the mixing ratios, fails, because the time series is too short. Significant trends for CH4 are found chiefly between 20 and 40 km altitude. Again altitude and latitude dependences are found. In the southern hemisphere the trends are mainly positive. In the northern hemisphere, negative trends are found in a region extending from 32 to 37 km in the tropics to 13 to 24 km near the pole. The absolute values of those trends are in the order of 10 % dec−1 . These trends are in accordance with the meridional shifts of the Brewer-Dobson circulation found by Stiller et al. (2017).
In addition time series of global stratospheric CH4 and N2O content are derived and analysed. Even though surface CH4 and N2O is increasing over the same time period, insignificant trends in the order of 1 % are found in the stratosphere. Mixing ratios of parcels of the same stratospheric entry date dependent on their mean age of air are investigated for the RR period. Both for CH4 and N2O a dependence is found, which can be described roughly as a logistic function. Time series for stratospheric entry values are derived as well as mean stratospheric lifetimes and rates of changes in dependence on the age of air. The sum of 2∗[CH4]+[H2O] is derived and turns out to be nearly constant for an age of air of three years and above. A time series of 2∗[CH4]+[H2O] from 1992 to 2009 is derived from the data set.
This study reveals that time series of stratospheric mixing ratios do not always reproduce those of surface data. They are influenced locally by strong trends caused by the meridional shifts of the Brewer-Dobson circulation. The absolute values of these trends exceed the changes observed near the surface. The global content of the trace gases in the stratosphere as well as stratospheric entry values are near-constant during the measurement periods.