Abstract:
Die Brewer-Dobson Zirkulation ist eine großräumige, meridionale Zirkulation in der Atmosphäre, die Luft vom Äquator in höhere Breiten transportiert. Sie beeinflusst so- mit die Verteilung von Spurengasen in der Atmosphäre. Die Konzentrationen diverser Spurengase können mit Messgeräten, wie beispielsweise dem Michelson Interferometer for Passive Atmospheric Sounding (MIPAS), welches eine Nutzlast des europäischen Satelliten Envisat war, gemessen werden.
Im Rahmen dieser Arbeit konnte gezeigt werden, dass sich die räumliche Verteilung des Spurengases Ozon während des MIPAS-Messzeitraums (Juli 2002 bis April 2012) aufgrund von Änderungen in der Brewer-Dobson Zirkulation verändert. ... mehrHierbei wur- de eine multivariate Regressionsmethode verwendet, um lineare Variationen (Trends) der Ozonkonzentrationen über den gesamten MIPAS-Messzeitraum zu bestimmen. Bei der Trendbestimmung wurden, neben dem linearen Term, auch die quasi-bienniale Oscillation (QBO), der Jahresgang und die halbjährige Oszillation berücksichtigt, ebenso wie diverse Obertöne dieser Variationen. MIPAS-Messungen setzen sich aus dem “full spectral resolution” Zeitraum (Juli 2002 bis März 2004) und dem “reduced spectral resolution” Zeitraum (Januar 2005 bis April 2012) zusammen. Die komplet- te Fehlerkovarianzmatrix wurde verwendet und der unbekannte Versatz zwischen den Teildatensätzen wurde berücksichtigt, indem ein voll korrelierter Block zum Kovari- anzmatrixteil eines der beiden Zeiträume addiert wurde. In den Tropen zwischen 25 und 35 km wurden negative Ozontrends gefunden, sowie positive Trends direkt ober- halb der tropischen Tropopause und eine generelle hemisphärische Asymmetrie. Diese Strukturen waren so nicht zu erwarten. Sie konnten jedoch mit einer Verschiebung der subtropischen Mischungsbarrieren, welche direkt mit der Brewer-Dobson Zirkulation zusammenhängen, erklärt werden und weisen somit auf Änderungen in der Brewer- Dobson Zirkulation hin.
Mithilfe der Inversion der Kontinuitätsgleichung, welche im Programm zur “Ana- lysis of the Circulation of the Stratosphere using Spectroscopic Measurements” (ANCISTRUS-SPEC) umgesetzt wurde, können Änderungen in der Brewer-Dobson Zirkulation in kleinen zeitlichen Schritten (Monaten) verfolgt werden. Diese Metho- de verwendet Spurengaskonzentrationen aufeinanderfolgender Monate um daraus 2D- Transportgeschwindigkeiten und Mischungskoeffizienten zwischen den jeweiligen Mo- naten zu berechnen. Als Eingabe werden monatlich gemittelte Konzentrationsvertei- lungen langlebiger Spurengase verwendet. Diese können mithilfe von MIPAS bereit- gestellt werden.
Der zweite Teil dieser Arbeit befasst sich mit der Bereitstellung entsprechender Daten für das ANCISTRUS-SPEC Programm. Geeignete Spurengase sind CFC-11, CFC-12 und CCl4. Diese Gase haben atmosphärische Lebensdauern von etwa 60, 110 und 44 Jahren. Die bereits existierenden Datenprodukte für CFC-11 und CFC-12 wurden einer umfassenden Validierung unterzogen. Für beide Spurengase wurden gu- te Übereinstimmungen mit den Ergebnissen anderer Instrumente gefunden. Jedoch zeigte sich für CFC-11 unterhalb von 15 km eine leichte Tendenz zu erhöhten Werten. Untersuchungen zu direkt aufeinanderfolgenden Profilen in einer ruhigen Atmosphäre zeigten, dass die Fehlerabschätzung nur für das “full spectral resolution” CFC-12 Pro- dukt als realistisch angesehen werden können. Für das “reduced spectral resolution” CFC-12 Produkt, sowie beide Produkte von CFC-11 werden die Fehler um ein Viertel bis ein Drittel unterschätzt. Während CFC-11 eine sehr gute zeitliche Stabilität auf- weist wurden für CFC-12 oberhalb von 30 km starke Drifts, die von -50 bis +50% pro Dekade reichen, gefunden. Die Daten eignen sich jedoch dennoch für die Verwendung durch das ANCISTRUS-SPEC Programm, da hier kleine Zeitschritte von Monaten betrachtet werden. Für solch kleine Zeitschritte ist die gefundene Drift irrelevant.
Da CCl4 noch nicht auf MIPAS Messungen abgeleitet worden war, wurde eine Retrievalstrategie entwickelt, und globale Verteilungen wurden mithilfe des MIPAS- Datenprozessors am Karlsruher Institut für Technologie, Institut für Meteorologie und Klimaforschung abgeleitet. Dabei mussten diverse interferierende Spurengase und die Temperatur berücksichtigt werden. Zudem musste der Einsfluss von Line-Mixing auf- grund des CO2 Q-Zweigs bei 792 cm 1 beachtet werden. Die Verwendung eines neuen spektroskopischen Datensatzes für CCl4 führte zu niedrigeren Mischungsverhältnis- sen, welche besser mit der aktuellen Literatur übereinstimmen. Auch Vergleiche mit anderen Messgeräten zeigten sehr gute Übereinstimmungen mit MIPAS Ergebnissen. CCl4 eignet sich somit hervorragend für eine Verwendung im ANCISTRUS-SPEC Programm.
Abschließend wurden die neu bereitgestellten Datenprodukte von CFC-11, CFC-12 und CCl4 als Eingabe für das ANCISTRUS-SPEC Programm verwendet. Die daraus resultierenden Ergebnisse zeigen eindeutig, dass eine Hinzunahme der neu verfügbaren Datenprodukte zu einer signifikanten Reduzierung der Unsicherheiten der abgeleiteten Zirkulationsgeschwindigkeiten führt.
Abstract (englisch):
Changes in the Brewer-Dobson circulation (BDC) were identified using data of ozone measurements of Michelson Interferometer for Passive Atmospheric Sounding (MI- PAS). CCl3F (CFC-11), CCl2F2 (CFC-12) and carbon tetrachloride (CCl4), long-lived trace gases in the atmosphere, were then used to improve the understanding of these changes.
Evidence of changes in the BDC was found when calculating and examining the temporal development (trends) of the ozone concentration in the stratosphere. These trends cover the entire MIPAS measurements period, from Juli 2002 to April 2012. ... mehrFor trend estimation, the quasi biennial oscillation (QBO), annual oscillation (AO) and semi-annual oscillation (SAO) were taken into account, as well as several overtones of these variations. MIPAS measurements cover the periods of July 2002 to March 2004 (full spectral resolution) and January 2005 to April 2012 (reduced spectral resolution). The full data error covariance matrix was used and the unknown bias between the data subsets was accounted for by consideration of a fully correlated block in the covariance matrix for one of the periods. The distribution of the resulting trends hints at changes in the BDC. In particular, negative ozone trends were found between 25 and 35 km in the tropics, as well as positive trends just above the tropical tropopause and an overall hemispheric asymmetry, which was not expected. These patterns could, however, be explained by a shift of the subtropics mixing barriers, which are closely linked to the BDC.
To further look into these changes, long-lived trace gases, such as CFC-11, CFC-12 and CCl4 can be used. Since these reside in the stratosphere for approximately 60, 110 and 44 years, respectively, they are excellent tracers for large circulation patterns, such as the BDC. Thus, the already existing data products of CFC-11 and CFC-12 were reviewed in an extensive validation. Good agreement with other instruments was found for both trace gases. However, a slight high bias of approximately 5% exists in CFC-11 below ⇠15km. Studies of consecutive profiles in a quiescent atmosphere showed that MIPAS error estimates are presumably accurate for the full spectral resolution CFC-12 product. For the reduced spectral resolution CFC-12 product and both CFC-11 product the errors are underestimated by approximately one quarter to one third. While temporal stability is very good for CFC-11, large drifts ranging from -50 to 50%/decade were found in CFC-12 measurements above 30 km.
Since a CCl4 product had not yet been derived from MIPAS, a retrieval strategy has been developed for this gas, and global distributions were retrieved using the scientific level-2 processor run by Karlsruhe Institute of Technology (KIT), Institute of Meteorology and Climate Research (IMK) and Consejo Superior de Investigaciones Científicas (CSIC), Instituto de Astrofísica de Andalucía (IAA). Various other trace gases and the temperature had to be taken into account. In addition, line-mixing of the CO2 Q-branch at 792 cm 1 had to be considered. Using a new spectroscopic data set for CCl4 improved the results significantly, as it lead to lower volume mixing ratios which agree better with values reported in recent literature. Comparisons with other instruments also show very good agreement with MIPAS results.
Finally, the retrieved and validated data products of CCl4, CFC-11 and CFC-12 were used in an inverse 2D transport model based on the continuity equation. The results show that including newly assessed trace gases in the inverse model could significantly reduce uncertainties in the derived quantitites.