Stratospheric sulphur: MIPAS/Envisat measurements and chemical transport model simulations of carbonyl sulphide, sulphur dioxide, and sulphate aerosol

Stratosphärisches Aerosol, in dem Schwefel bei weitem das am häufigsten vorkommende Element darstellt, besitzt das Potential die Temperatur an der Erdoberfläche verringern, indem es einfallende Solarstrahlung zurückstreut. Dieses Vermögen sowie ein Anstieg der Aerosolbelastung in der Stratosphäre während des letzten Jahrzehnts führten in den letzten Jahren zu wachsendem Interesse an stratosphärischem Schwefel.
Die zwei wichtigsten Vorprodukte stratosphärischen Schwefelaerosols sind gasförmiges Carbonylsulfid (OCS) und Schwefeldioxid (SO2). Von MIPAS/Envisat (Michelson Interferometer for Passive Atmospheric Sounding auf dem Environmental Satellite) gibt es für den Zeitraum Jul 2002–Apr 2012 Datensätze für OCS und SO2. ... mehrAuf den genannten Datensätzen sowie einem zusätzlichen neuen Datensatz von Aerosolvolumendichten basiert diese Arbeit. Der neue Aerosoldatensatz wurde im Zuge der vorliegenden Studie erstmals untersucht. Während dieser Arbeit wurde der Datensatz durch die Identifizierung und das Herausfiltern von Daten verbessert die durch andere Arten von Aerosol als Schwefelaerosol beeinflusst waren. Durch Validierung mit Ballon-Messungen wurde gezeigt, dass die MIPAS Profile nach Anwendung einer höhenabhängigen Offset-Korrektur gut mit den in situ Messungen übereinstimmen. Diese Korrektur basiert auf dem Vergleich zwischen MIPAS und in situ Profilen von Aerosolvolumendichten.
In einem isentropen Chemietransportmodell (CTM) wurde ein Schwefelschema implementiert, um die Übereinstimmung zwischen den MIPAS-Datensätzen der Schwefelsubstanzen mittels Modellsimulationen zu testen. Zudem sollte geprüft werden, ob dies mit unserem derzeitigen Verständnis stratosphärischen Schwefels in Einklang ist. In einer Fallstudie zu den Vulkanausbrüchen von Kasatochi im Jahr 2008 und Sarychev im Jahr 2009, die beide während des borealen Sommers bei ~50°N ausbrachen, konnte bezüglich der vulkanischen Schwefelmasse und Transportmuster Konsistenz zwischen MIPAS SO2 und Sulfataerosol gezeigt werden. Berechnungen der e-folding Lebensdauer stratosphärischen Schwefels vulkanischen Ursprungs für den Sarychev-Ausbruch zeigten eine durchschnittliche Lebensdauer von ungefähr drei Monaten. Während Sedimentation eine wichtige Rolle spielt, insbesondere bezüglich des Maximums in Schwefelaerosolgehalt sowie des Schwefels der langfristig im Modell verbleibt, zeigen Sensitivitätssimulationen mit dem CTM, dass der dominierende Prozess der die Schwefellebensdauer in der unteren Stratosphäre der Extra-Tropen nach den zwei Eruptionen regulierte Transport durch die Brewer-Dobson Zirkulation war. Zusätzlich wurden Teile des emittierten Schwefels in Richtung Äquator transportiert, wo sie in der ‚tropical pipe‘ aufstiegen.
Mehrere Muster die in den MIPAS-Daten unter nicht-vulkanischen Bedingungen gesehen wurden konnten durch Modellsimulationen bestätigt werden, wie die Abnahme von OCS in der Stratosphäre durch Photolyse, oder Bildung von SO2 aus OCS in den Tropen bei ~25–35 km. Manche Muster, die in den neuen MIPAS-Aerosoldaten zu sehen sind konnten Schwefel zugeschrieben werden, der aus OCS freigesetzt wurde. Der freigesetzte Schwefel führt zu erhöhten Aerosol-Molfraktionen in den Tropen oberhalb von 22 km, die sich in Richtung niedrigerer Höhen in hohen Breiten erstrecken. Bezüglich der stratosphärischen Schwefelmasse wurde Konsistenz zwischen den MIPAS-Datensätzen für OCS, SO2 und Schwefelaerosol gezeigt. Simulationen von Hintergrundbedingungen, mit OCS als einzige Schwefelquelle, in Zusammenspiel mit Simulationen vulkanischen Schwefels mit einer relativ hohen Häufigkeit von vulkanischen Injektionen (98 einzeln identifizierte Ausbrüche innerhalb von etwa 10 Jahren), können die stratosphärischen Schwefelmassen erklären, die aus MIPAS-Messungen abgeleitet wurden. Unter Hintergrundbedingungen ist die simulierte Sedimentation von Schwefelaerosol ein Hauptunsicherheitsfaktor mit relativ starken Auswirkungen auf die Absolutmenge an Sulfataerosol. Abschließend wurde die Bedeutung von relativ kleinen und mittelgroßen vulkanischen Beiträgen als Hauptquelle für kurzzeitige Variation bis hin zu Variation in dekadischen Zeiträumen während der MIPAS-Periode veranschaulicht.

Stratospheric aerosol, in which sulphur is by far the most common element, has the potential to exhibit a cooling effect on Earth surface temperatures by backscattering incoming solar radiation. This potential, and an increased stratospheric aerosol loading during the last decade, caused rising interest in stratospheric sulphur during the last years.
The main precursors of stratospheric sulphate aerosol are gaseous carbonyl sulphide (OCS) and sulphur dioxide (SO2). From MIPAS/Envisat (Michelson Interferometer for Passive Atmospheric Sounding aboard the Environmental Satellite), data sets of OCS and SO2 are available for Jul 2002–Apr 2012. ... mehrThis work is based on the mentioned data sets of OCS and SO2, and additionally on a new data set of MIPAS aerosol volume densities that has been studied in this thesis for the first time. In the course of this thesis, the new data set has been improved by identifying and deselecting data that were influenced by other types of aerosol than sulphate aerosol. By validation with coincident balloon-borne data, MIPAS profiles have been shown to be in good agreement with the in situ measurements after applying an altitude-dependent offset-correction. This correction is based on the comparison between MIPAS and in situ aerosol volume density profiles.
In an isentropic chemical transport model (CTM) a sulphur scheme has been implemented with the purpose to test consistency between the sulphur species measured by MIPAS with the aid of model simulations, and to test if this is in line with our current understanding. In a case study on the volcanic eruptions of Kasatochi in 2008 and Sarychev in 2009, which both erupted during boreal summer at ~50°N, consistency between MIPAS SO2 and sulphate aerosol could be demonstrated in terms of volcanic mass and transport patterns. Calculations of e-folding lifetimes of stratospheric volcanic sulphur after the eruption of Sarychev resulted in average lifetimes of roughly three months. While sedimentation plays an important role, especially in the peak amounts of volcanic sulphate aerosol and the sulphur that remains in the model on the long-term, sensitivity simulations with the CTM show that the dominant process governing the lifetime of sulphur in the extra-tropical lower stratosphere after the two eruptions was transport by the Brewer-Dobson circulation. Additionally, parts of the emitted sulphur were transported towards the Equator where they were lifted in the tropical pipe.
Several patterns of primarily non-volcanic stratospheric sulphur seen in the MIPAS data, such as decrease of OCS in the stratosphere by photolysis, or formation of SO2 from OCS in the Tropics at ~25–35 km, could be confirmed by model simulations. Some patterns that are seen in the new MIPAS aerosol data, such as elevated sulphur mole-fractions in the Tropics at above 22 km, extending towards lower altitudes at high-latitudes, could be ascribed to sulphur released from OCS. In terms of stratospheric sulphur mass, consistency has been demonstrated between the MIPAS data sets of OCS, SO2 and liquid-phase H2SO4. Simulations of background conditions with OCS as the only sulphur source, in combination with simulations of volcanic sulphur with a relatively high frequency of volcanic injections (98 individual identified eruptions within approximately 10 years), can explain the stratospheric sulphur masses which were derived from MIPAS retrievals. Under background conditions, modelled sedimentation of sulphate aerosol is a main factor of uncertainty, with relatively strong impact on the absolute amounts of sulphate aerosol. Finally, the importance of relatively small and medium sized volcanic contributions as the main source of short-term to decadal scale variability over the MIPAS period has been illustrated.