Electroluminescence from Plasmonic Excitations in a Scanning Tunnelling Microscope

Die elektromagnetische Kopplung von Ladungsträgern in der Spitze eines Rastertunnelmikroskops und einer leitfähigen Probe führt zu einer plasmonischen Resonanz, die experimentell über ihren strahlenden Zerfall im optischen bis nah-infraroten Bereich zugänglich ist. Aufgrund der Verstärkung des elektrischen Feldes unmittelbar am Spitzenapex ist der optisch aktive Bereich dabei auf Abmessungen weit unterhalb der Wellenlänge des Lichts beschränkt, wobei der elektrisch stimulierte Bereich aufgrund der extremen Lokalisierung des Tunnelstroms noch kleiner ist. Dank der Möglichkeit, die Spitze auf Pikometer-Skala frei zu positionieren, eröffnet dies die einzigartige Möglichkeit, die plasmonische Kavität und ihre Resonanz sowohl hinsichtlich des Spitzen-Proben-Abstandes als auch hinsichtlich der involvierten Materialien und deren Geometrie abzustimmen, wenn die Probe lateral inhomogen ist.
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Diese Arbeit stellt die Gestaltung und Inbetriebnahme eines neuen Tieftemperatur-Rastertunnelmikroskops vor, welches mit einer komfortablen und effizienten Lichtsammel-Optik ausgerüstet ist. Die Integration der Spitze und eines Sammelspiegels in ein einziges, mikroskopisches Bauteil ermöglicht den einfachen in-situ Wechsel von Spitze und Probe, und umgeht viele Herausforderungen, auf die andere Experimente in der Literatur bislang gestoßen sind. Testmessungen im Zuge der Inbetriebnahme demonstrieren die Fähigkeit des neuen Instruments, Langzeit-Messungen in nie dagewesenem Ausmaß durchzuführen, und reproduzieren bekannte Effekte aus der Literatur im Detail. Überdies wird in dieser Arbeit auch zum ersten Mal Plasmon-vermittelte Lichtemission von einer wohldefinierten, hetero-epitaktisch gewachsenen Oberfläche bestehend aus zwei verschiedenen Metallen vorgestellt, nämlich Kobalt-Nanoinseln auf einer Kupfer (111) Oberfläche. Dabei zeigt die Lichtemission von unterschiedlich terminierten Teilen der Oberfläche einen signifikanten Intensitätskontrast, der auf die Energie-Abhängigkeit des zugehörigen inelastischen Tunnelübergangs zurückgeführt wird.

The electromagnetic coupling of charge carriers in the tip of a Scanning Tunnelling Microscope and a conductive sample gives rise to a plasmonic resonance, which is experimentally accessible through its decay into photons in the optical and near-infrared part of the spectrum. At that, the optically active area is confined to far less than the wavelength of the light due to the strongly localised electric field enhancement around the apex of the tip, whereas the electrically stimulated area is even smaller due to the extreme spatial confinement of the tunnelling current. ... mehrPaired with the possibility to freely position the tip at picometre precision, this provides the unique opportunity to continuously tune the plasmonic cavity and its resonance both in terms of the tip-sample separation as well as the constituting materials and geometry, if the sample is inhomogeneous.
This work presents the design and commissioning of a new low-temperature Scanning Tunnelling Microscope equipped with a convenient and efficient light collection and detection setup. The integration of the tip and a collection mirror into a single, microscopic part allows for convenient in-situ exchange of the tip and sample and overcomes many difficulties encountered in other experiments reported so far. Commissioning experiments demonstrate the capability of this new instrument to conduct unprecedented long-term measurements, and reproduce known effects from the literature in great detail. Furthermore, this thesis also presents the first investigation of plasmon-mediated light emission from a well-defined, hetero-epitaxially grown surface consisting of two different metals, namely Cobalt nano-islands on a Copper (111) surface. Here, the light emission from differently terminated parts of the surface exhibits a significant intensity contrast, which is attributed to the energy-dependence of the corresponding inelastic tunnelling probability.