Semitransparent perovskite solar cells for perovskite-based tandem photovoltaics

Erneuerbare Energietechnologien auf der Grundlage der Photovoltaik werden in Zukunft eine bedeutende Rolle bei der Deckung des weltweiten Energiebedarfs spielen. Dazu muss der Wirkungsgrad der etablierten und marktbeherrschenden Photovoltaik-Technologie - kristallinem Silizium (c-Si) - erhöht werden. Der Wirkungsgrad von c-Si-Solarzellen ist jedoch bereits nahe an seiner fundamentalen Grenze von ≈29%, und daher stellen weitere Verbesserungen aus wissenschaftlicher Sicht eine Herausforderung dar. Eine Strategie zur weiteren Verbesserung des Wirkungsgrades ist die Kombination eines Halbleiters mit hoher Bandlücke (≈1.7 eV) mit einer c-Si-Einfachsolarzelle (1.1 eV) in einer Tandemkonfiguration mit vier Anschlüssen (4T). ... mehrVielversprechende Kandidaten sind Organometall-Halogenid-Perowskit-Materialien, die in letzter Zeit aufgrund ihrer potenziell niedrigen Herstellungskosten und hervorragenden optoelektronischen Eigenschaften große Aufmerksamkeit hervorgerufen haben. Perowskit/c-Si-Tandemsolarzellen haben bereits fast die fundamentale Wirkungsgrad-Grenze von c-Si-Single-Junction-Solarzellen überschritten, wobei weitere Verbesserungen absehbar sind. Um den Wirkungsgrad von Perowskit/c-Si-Tandemsolarzellen weiter zu verbessern, müssen einige zentrale Herausforderungen bewältigt werden. Diese Herausforderungen können in optische und elektrische Verluste kategorisiert werden. Zu den optischen Verlusten gehören parasitäre Absorptions- (vorwiegend durch die Elektroden aus transparentem leitfähigem Oxid (TCO)) und Reflexionsverluste innerhalb des Schichtstapels sowie die Verwendung einer nicht idealen Bandlücke des Perowskit-Absorbers. Elektrische Verluste entstehen durch nichtstrahlende Rekombinationsprozesse innerhalb des Bulk-Materials oder an den Grenzflächen innerhalb des Perowskit-Schichtstapels sowie durch nicht optimale Extraktion der erzeugten Ladungsträger.
Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf der Minimierung der optischen Verluste, indem ihr Ursprung untersucht und neue Strategien zu ihrer Überwindung entwickelt werden. Als Ausgangspunkt wird eine neuartige hauseigene und vielseitige, bei niedrigen Temperaturen prozessierbare, auf Nanopartikeln basierende Elektronentransportschicht entwickelt, um Perowskit-Einfachsolarzellen auf TCOs mit geringer parasitärer Absorption herzustellen. Perowskit-Solarzellen mit dieser Elektronentransportschicht weisen Wirkungsgrade von über 18% auf. Weiterhin werden in dieser Arbeit zur weiteren Verbesserung des Lichteinfangs in Tandem-Solarzellen neuartige nanophotonische Frontelektroden und alternative TCOs entwickelt. Zunächst wird gezeigt, dass die nanophotonischen Frontelektroden nicht nur die Kurzschlussstromdichte in der Perowskit-Top-Solarzelle verbessern, sondern auch die Transmission im nahen Infrarot-Bereich erhöhen und damit den Wirkungsgrad der c-Si-Bottom-Solarzelle stark verbessern. Zweitens werden qualitativ hochwertige alternative TCOs mit einer hauseigenen Sputter-Technik erforscht, die in Bezug auf Reflexions- und parasitäre Absorptionsverluste kommerziell erhältliche TCOs übertreffen. Diese Konzepte werden angewendet um hocheffiziente 4T-Perowskit/c-Si-Tandemsolarzellen mit Wirkungsgraden von bis zu 27.3% herzustellen, was nicht nur den derzeitigen Rekord-Wirkungsgrad von c-Si-Einfachsolarzellen übertrifft, sondern auch einer der bisher höchsten Werte für 4T-Perowskit/c-Si-Tandemarchitekturen ist. Darüber hinaus wird zum ersten Mal eine detaillierte experimentelle Untersuchung der optimalen Bandlücke des Perowskit-Absorbers in realistischen 'state-of-the-art‘ 4T-Perowskit/c-Si und Perowskit/CIGS-Tandemsolarzellen durchgeführt. Es wird gezeigt, dass ein breiter Bereich von Bandlücken zwischen 1.65-1.74 eV zu ähnlichen Wirkungsgraden führt, was die Anforderungen an die exakte Bandlücke des Perowskit-Absorbers in hocheffizienten Tandemsolarzellen lockert.

Renewable energy technologies based on photovoltaics will play a significant role to meet the global electricity demand in the future. In order to meet this, the power conversion efficiency (PCE) of the established and market dominating photovoltaic technology – crystalline silicon (c-Si) – needs to be increased. However, the PCE of c-Si solar cells is already close to its fundamental limit of ≈29% and, therefore, further improvements are challenging from a scientific point of view. One strategy to further improve the PCE is to combine a wide-bandgap semiconductor (≈1.7 eV) with a c Si solar cell (1.1 eV) in a four-terminal (4T) tandem configuration. ... mehrPromising candidates for the wide-bandgap semiconductor are organometal halide perovskite materials that gained significant attention recently due to their potentially low fabrication costs and outstanding optoelectronic properties. To date, perovskite/c-Si tandem solar cells have almost surpassed the fundamental PCE limit of single-junction c-Si solar cells with further improvements being foreseeable. In order to improve the PCE of perovskite/c-Si tandem solar cells, some key challenges need to be overcome. These challenges can be categorized into optical and electrical losses. Optical losses involve parasitic absorption (predominately by the transparent conductive oxide (TCO) electrodes) and reflection losses within the layer stack as well as the use of non-ideal bandgap of the perovskite absorber. Electrical losses arise from non radiative recombination processes inside the bulk or at the interfaces of the perovskite layer stack or poor extraction of the generated charge carriers.
In this thesis, a focus is set on tackling the optical losses by investigating their origin and developing novel strategies to overcome them. As a starting point, a novel in-house and versatile low temperature processable nanoparticle-based electron transport layer is developed in order to fabricate single-junction perovskite solar cells on TCOs that exhibit low parasitic absorption losses. Perovskite solar cells with this electron transport layer demonstrates PCEs above 18%. Next, to further improve light harvesting in tandem solar cells, novel nanophotonic front electrodes and alternative TCOs are developed. First, it is shown that the nanophotonic front electrodes not only improve the short-circuit current density in the perovskite top solar cell but also increase the near infrared transmission and, consequently, strongly improve the PCE of the c-Si bottom solar cell. Second, high-quality alternative TCOs are explored using an in house sputtering technique that outperform commercially available TCOs in terms of reflection and parasitic absorption losses. Employing these concepts, highly efficient 4T perovskite/c-Si tandem solar cells with PCEs up to 27.3% are fabricated, which not only exceeds the current record PCE of single junction c Si solar cells, but also is one of the highest reported for 4T perovskite/c-Si tandem architectures to date. Furthermore, for the first time, a detailed experimental investigation about the optimum bandgap of the perovskite absorber in realistic 4T state-of-the-art perovskite/c-Si and perovskite/CIGS tandem solar cells is performed. It is shown that a wide range of bandgaps between 1.65 1.74 eV yields similar PCEs, which releases constraints on the exact bandgap of the perovskite absorber in highly efficient tandem solar cells.