Interface Engineering for Perovskite Solar Modules and Multi-Junction Photovoltaics

Solarenergie ist eine der nachhaltigsten Energiequellen um zukünftig den steigenden globalen Energiebedarf zu decken. Photovoltaik ist die Schlüsseltechnologie für die weltweiten Bemühungen um eine netto-kohlenstofffreie Energieerzeugung zu erreichen. In den letzten Jahren sind Perowskit-Solarzellen als äußerst vielversprechende Technologie der nächsten Generation von Photovoltaik aufgekommen. Sie versprechen hohe Wirkungsgrade in Kombination mit niedrigen Herstellungskosten. Die Technologie eröffnet zudem eine neue Ära ultrahocheffizienter Mehrfachsolarzellen auf Perowskit-Basis bei denen die obere Perowskit-Solarzelle mit breiter Bandlücke mit den darunterliegenden Solarzellen bestehend aus Perowskit, Kupfer-Indium-(Gallium)-Selenid oder Silizium kombiniert wird. ... mehrMehrfachsolarzellen bieten einen Weg das Shockley-Queisser-Limit von Einzelsolarzellen zu überschreiten. Allerdings müssen für die zukünftige Kommerzialisierung eine Reihe von Schlüsselherausforderungen angegangen werden. Erstens motiviert der große Verlust von Leerlaufspannung in Sn-Pb-basierten Perowskit-Solarzellen und Tandems (Doppelsolarzellen) die nicht-strahlende Rekombination zu minimieren und die Ladungsextraktion zu verbessern. Zweitens werden hohe Wirkungsgrade (> 24%) bisher nur bei Solarzellen auf kleinen Flächen (~1 cm2) erreicht und es müssen neue Verfahren für die Hochskalierung (> 10 cm2) der Technologie entwickelt werden. Drittens befindet sich die Forschung zu Perowskit-Mehrfachsolarzellen (z.B. Dreifachsolarzellen) noch in einem frühen Stadium, so dass man sich auf die Herausforderungen und die Komplexität der Fabrikation konzentrieren muss. Ziel dieser Arbeit ist es, die oben genannten Herausforderungen (einschließlich Effizienz, Stabilität und Skalierbarkeit) bei der Entwicklung effizienter Sn-Pb-basierter Perowskit-Solarzellen sowie Perowskit-Perowskit-Tandems, Solarmodule und Dreifachsolarzellen anzugehen.

Diese Arbeit trägt zur Entwicklung von schmalbandigen Sn-Pb-basierten Perowskit-Solarzellen bei, indem sie eine Zwischenschicht an der Grenzfläche von schmalbandigem Perowskit und Elektronentransportschicht einführt. Eine Vielzahl von Zwischenschichten aus Fullerenen wurde in Pb-basierten Perowskiten (Bandlücken > 1,5 eV) umfassend untersucht, jedoch nicht in schmalbandigen Perowskit-Solarzellen. In dieser Arbeit werden daher zwei neuartige lösungsprozessierte Fullerenderivate als Zwischenschicht an der Grenzfläche zwischen schmalbandigem Perowskit und Elektronentransportschicht entwickelt. Die Auswirkungen der Zwischenschicht auf die Effizienz sowie der zugrundeliegende nicht-strahlende Rekombinationsmechanismus werden systematisch untersucht. Diese entwickelte Strategie ermöglicht effiziente schmalbandige Perowskit-Solarzellen und Vier-Terminal-Perowskit-Perowskit-Tandemsolarzellen.

Des Weiteren bringt diese Arbeit die Entwicklung der Hochskalierung von Mittelbandlücken-Perowskit-Solarzellen basierend auf Formamidinium-Bleiiodid (FAPbI3) in der p-i-n-Architektur voran. FAPbI3-basierte Perowskit-Solarzellen zeigten hohe Wirkungsgrade in Solarzellen auf kleinen Flächen, aber die Skalierbarkeit ist nicht gegeben. Die Auswirkungen von Hohlraumbildungen an der eingebetteten Grenzfläche zwischen Perowskit und Lochtransportschichtauf auf die nicht-strahlende Rekombination und Ladungsextraktion werden für kleinflächige Solarzellen (0,105 cm2) systematisch untersucht. Eine neuartige Strategie mit kontrolliertem Stickstofffluss während des vakuumunterstützten Materialformierungsprozesses mit Methylammoniumchlorid als Zusatz im Perowskit-Präkursor wird entwickelt, um hochwertige, großflächige, rakelbeschichtete Perowskit-Dünnschichten ohne Hohlräume und Löcher zu fabrizieren. Ein hoher Wirkungsgrad von 18,3% für vollständig skalierbare FAPbI3-Perowskit-Solarminimodule (Aperturfläche von 12,25 cm2) wird mit vernachlässigbarem Skalierungsverlust erreicht. Damit zeigt diese Arbeit eine bemerkenswerte Verbesserung für die Weiterentwicklung von Perowskit-Solarmodulen.

Außerdem beschreibt diese Arbeit monolithische Dreifach-Perowskit–Perowskit–Silizium-Solarzellen. In den letzten Jahren haben zahlreiche Berichte die Entwicklung von hocheffizienten Perowskit-Tandem-Solarzellen behandelt. Angesichts des noch höheren Potenzials von Dreifachsolarzellen zeigt diese Arbeit optische Simulationen und entwickelt experimentelle Optimierungen von Dreifach-Perowskit–Perowskit–Silizium-Solarzellen. Mit optimiertem Lichtmanagement wird die Stromabweichung minimiert und die Stromerzeugung auf 11,6 mA cm–2 maximiert. Eine wichtige Absorberschicht wird unter Verwendung einer Mittelbandlücken-Perowskit-Dünnschicht entwickelt, d.h. eine stabile, reine α-Phasen-FAPbI3-Dünnschicht ohne Falten, Risse und Löcher, was hohe Leerlaufspannungen in den Dreifachsolarzellen ermöglicht. Die optimierten Dreifachsolarzellen zeigen einen hohen Wirkungsgradvon 24,4% und ausgezeichnete thermische Stabilität. Damit zeigt diese Arbeit einen signifikanten Fortschritt der Fabrikation von Perowskit-basierten Mehrfachsolarzellen.

Soar energy is one of the most sustainable energy resources to target the increasing global energy demand in the future. Photovoltaic (PV) technologies are the key to global endeavours in achieving net-zero-carbon power. In recent years, perovskite solar cells (PSCs) arose as a highly promising technology for next-generation PV, promising high power conversion efficiencies (PCEs) in combination with low manufacturing costs. The technology further start a new era of ultra-high-efficiency perovskite-based multi-junction PVs, where wide bandgap perovskite top solar cells are combined with narrow bandgap perovskite, copper indium (gallium) selenide, or silicon (Si) bottom solar cells. ... mehrMulti-junction solar cells offer a route to surpass the detailed-balance limit of single-junction solar cells. However, a number of key challenges need to be addressed for future commercialization. First, a large open-circuit voltage (VOC) loss in Sn-Pb based PSCs as well as tandems (double junction) motivates to minimize non-radiative recombination and enhance charge extraction. Second, to date high PCEs (> 24%) are achieved only on small area devices (~1 cm2) and the upscaling (> 10 cm2) technology need to be developed. Third, as the research on multi-junction (such as triple junctions) perovskite-based PVs is still at an early stage, the processing challenges and complexities are needed to be focused on. The aims of this thesis are targeting the above-mentioned challenges (including efficiency, stability, and scalability) in developing efficient Sn-Pb based PSCs as well as all-perovskite tandems, solar modules, and triple-junction solar cells.

First, this thesis contributes to the development of narrow-bandgap (NBG) Sn-Pb based PSCs by introducing an interlayer at the interface of NBG perovskite/electron transport layer (ETL). A variety of fullerene interlayers have been extensively studied in Pb-based perovskite (bandgaps > 1.5 eV) but not in NBG PSCs. Two novel solution-processed fullerene derivatives are developed in this thesis as an interlayer at the interface of NBG perovskite/ETL. The effect of the interlayer on PV performance and the non-radiative recombination mechanism behind are systemically studied. This strategy is able to achieve an efficient NBG PSCs and four-terminal all-perovskite tandem solar cells.

Second, this thesis advanced the development in upscaling of middle-bandgap (MBG) formamidinium lead iodide (FAPbI3) PSCs in p-i-n architecture. FAPbI3 based PSCs were demonstrated high PCEs in lab-scale devices, but the scalability lags behind. The effect of interfacial voids at the buried interface of perovskite/hole transport layer (HTL) on the non-radiative recombination and charge extraction are systemically investigated within small-area (0.105 cm2) PSCs. A novel strategy of well-controlled nitrogen flow during vacuum-assisted growth process and methylammonium chloride as an additive in the perovskite precursor is developed to obtain high-quality large-area blade-coated perovskite thin films free of voids and pinholes. A high PCE of 18.3% for fully scalable FAPbI3 perovskite solar mini-modules (aperture area of 12.25 cm2) is achieved with negligible up-scaling loss. This thesis shows a remarkable improvement for advancing perovskite solar module PVs.

Third, this thesis reports on monolithic triple-junction perovskite–perovskite–Si solar cells. In recent years, a large number of reports have addressed the development of high efficiency perovskite tandem PV. Considering the even high potential of triple junction PV, this thesis develops optical simulations and experimental optimizations for triple-junction perovskite–perovskite–Si solar cells. With optimized light management, the current mismatch is minimized and then the current generation is maximized to 11.6 mA cm–2. A key junction is developed using MBG perovskite thin film, i.e., a stable pure-α-phase FAPbI3 free of wrinkles, cracks, and pinholes, enabling a high VOC in the triple-junction solar cells. The optimized triple-junction solar cells benefits with high PCE of 24.4% and excellent thermal stability. This thesis demonstrates a significant advancement in perovskite-based multi-junction solar cells.