Accelerating Metal-Organic Framework Optimization through Automation and Machine Learning

Diese Arbeit erforscht Aspekte auf dem Weg zu vollständig autonomen Laboren und konzentriert sich auf die Verbesserung von KI-gesteuerten Materialoptimierungsprozessen. Durch die Anwendung von Algorithmen des maschinellen Lernens (ML), die Integration von automatisierten Synthesesystemen und eine effektive Verwaltung von Forschungsdaten werden in dieser Arbeit zentrale Herausforderungen bei der Beschleunigung der materialwissenschaftlichen Forschung angegangen. In drei verschiedenen Projekten, die sich in ihrer Komplexität und ihren Zielen unterscheiden, werden spezifische Eigenschaften von metallorganischen Gerüsten (MOFs) mit Hilfe eines KI-integrierten Ansatzes optimiert. ... mehrIn jedem Projekt werden mehrere Parameter gleichzeitig angepasst, wodurch der Optimierungsprozess beschleunigt wird und neue Erkenntnisse über das Zusammenspiel verschiedener Parameter bei der MOF-Synthese gewonnen werden können. Der Einsatz von KI-Methoden offenbart breitere Erkenntnisse über den Parameterraum und stellt einige etablierte Erkenntnisse in Frage, wobei gezeigt wird, dass bestimmte weithin akzeptierte Behauptungen nicht universell gültig sind.
Im ersten Projekt wird eine gezielte 111-Orientierung in HKUST-1 oberflächenverankerten MOF-Filmen (SURMOFs) erreicht, was die Bedeutung einer automatisierten Synthese für die Reproduzierbarkeit und Effizienz bei Optimierungen durch maschinelles Lernen unterstreicht. Es zeigt auch, dass eine hohe Kristallinität ohne Wasser als Modulator erreicht werden kann, was die traditionelle Annahme, dass Wasser für solche Prozesse notwendig ist, in Frage stellt. Das zweite Projekt erforscht das DASBDC-pillar-layered SURMOF system, das zur Schaffung eines hochstrukturierten Polymers namens SURGEL führt. Diese Optimierung zeigt die Effektivität des maschinellen Lernwerkzeugs und verdeutlicht die Möglichkeiten, die sich durch nachträgliche synthetische Modifikationen ergeben. Diese Anpassungen, die durch die vorangegangene ML-Optimierung ermöglicht wurden, führten zur erfolgreichen Entwicklung einer Gastrennmembran. Im dritten Projekt wird das ML-Tool mit der komplexen Aufgabe konfrontiert, die Oberflächenrauheit von HKUST-1 SURMOFs zu reduzieren, die für Anwendungen in elektronischen Geräten vorgesehen sind. Dieses Unterfangen betrachtet die Bedeutung der anfänglichen Synthesezyklen und zeigt das Potenzial von Optimierungsprozessen zur Verringerung der Rauheit in anderen SURMOF-Systemen.
Darüber hinaus vergleicht diese Arbeit die Effektivität genetischer Algorithmen mit der Bayes'schen Optimierung am Beispiel einer Optimierung von einheitlichen Nanopartikelgrößen und bestätigt die Effizienz genetischer Algorithmen. Sie legt auch nahe, dass die Bayes'sche Optimierung für künftige Optimierungen von Nutzen sein könnte, wenn sie weiter verfeinert und besser auf spezifische Anforderungen zugeschnitten wird. Ein wesentlicher Beitrag dieser Arbeit ist die Anpassung des in den Optimierungsprojekten eingesetzten ML-Tools SyCoFinder an kategorische Variablen, wodurch seine Anwendbarkeit für komplexe Optimierungsaufgaben erweitert wird. Das letzte Projekt befasst sich mit der Erstellung einer neuen Eingabemaske für Robotersynthesen in einem Forschungsdatenmanagementsystem, um offen zugängliche und reproduzierbare Daten im Einklang mit den FAIR-Prinzipien zu fördern.
Zusammenfassend lässt sich sagen, dass diese Arbeit nicht nur den Bereich der Materialwissenschaften durch die Evaluierung und Verbesserung innovativer Optimierungsstrategien und ML-Tools vorantreibt, sondern auch eine Grundlage für künftige Forschungen zur Realisierung vollständig autonomer Labore für die Materialentwicklung schafft.

This thesis explores the path towards fully autonomous laboratories, focusing on the enhancement of AI-driven material optimization processes. Through the application of machine learning (ML) algorithms, the integration of automated synthesis systems, and effective research data management, this work addresses key challenges in accelerating materials science research. Through three distinct projects, each varying in complexity and goals, this work optimizes specific properties of Metal-Organic Frameworks (MOFs) using an AI-integrated approach. Each project simultaneously adjusts multiple parameters, speeding up the optimization process and uncovering new insights into the interplay of various parameters in MOF synthesis. ... mehrThe use of AI methods reveals broader parameter space insights, challenging some established knowledge by demonstrating that certain widely accepted claims may not hold universally.
The first project achieves a targeted 111-orientation in HKUST-1 surface-anchored MOF (SURMOF) films, emphasizing the significance of automated synthesis for reproducibility and efficiency in machine learning optimizations. It also uncovers that high crystallinity can be reached without water as a modulator, challenging the traditional belief in water's necessity for such processes. The second project explores the DASBDC-pillar-layered SURMOF system, resulting in the creation of a highly structured polymer referred to as SURGEL. This optimization showcases the machine learning tool's effectiveness and highlights the possibilities introduced by post-synthetic modifications. These adjustments, made possible by the earlier ML optimization, led to the creation of a successful gas separation membrane. The third project challenges the ML tool with a complex task of reducing surface roughness in HKUST-1 SURMOFs, aiming for applications in electronic devices. This endeavor reflects on the importance of the initial synthesis cycles and shows the potential for further optimization processes to reduce roughness in other SURMOF systems.
Further, the thesis compares the effectiveness of genetic algorithms with Bayesian Optimization for nanoparticle size optimization, confirming the efficiency of genetic algorithms. It also suggests that Bayesian Optimization could become beneficial for future optimizations with further refinement and tailoring to specific requirements. A significant contribution of this work is the adaptation of the ML tool SyCoFinder employed in the optimization projects to handle categorical variables, broadening its applicability for complex optimization tasks. The last project deals with the creation of a new input mask for robotic syntheses in a research data management system, to promote openly accessible and reproducible data in line with the FAIR principles.
In summary, this thesis not only advances the field of materials science through evaluating and enhancing innovative optimization strategies and ML tools but also lays a foundation for future research towards the realization of fully autonomous laboratories for materials development.