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Kinetics of thermal dry reforming of methane for syngas production and solid carbon capture

Mokashi, Manas 1; Shirsath, Akash Bhimrao 1; Demir, Sinan 1; Çelik, Ahmet 1; Lott, Patrick ORCID iD icon 1; Tischer, Steffen ORCID iD icon 2; Deutschmann, Olaf ORCID iD icon 1
1 Institut für Technische Chemie und Polymerchemie (ITCP), Karlsruher Institut für Technologie (KIT)
2 Institut für Katalyseforschung und -technologie (IKFT), Karlsruher Institut für Technologie (KIT)

Abstract:

Dry reforming of CH4, either by co-feeding CH4 and CO2 from waste streams or directly using biogas, has potential as a CO2-sink. This study investigates entirely thermal, catalyst-free dry reforming in a tubular flow reactor, aiming for syngas production with concurrent carbon capture. Kinetic modelling couples an elementary step-based gas-phase mechanism with a carbon deposition model. One-dimensional numerical simulations of the flow reactor are compared with experimental measurements. For this, operating conditions are widely varied, in particular temperature (1273 K to 1873 K), residence time (1 to 7 seconds), and CH4 : CO2 molar feed ratio (1 to 4). Two temperature regimes are identified, with varying dominance of the reverse water-gas shift and CH4 pyrolysis reactions. Above 1673 K, CO2 is fully consumed, independent of residence time and feed composition. Optimized operating parameters result in a H2/CO ratio of 2 in the effluent gas stream, e.g. as commonly desired for methanol and oxo-alcohol synthesis. Notably, under such optimized conditions, only a minor share of carbonaceous species remains in the gas-phase as hydrocarbons, while 33% of the CH4-borne carbon is transformed into CO and 48% of CH4-borne carbon is captured as solid carbon.
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Zugehörige Institution(en) am KIT Institut für Katalyseforschung und -technologie (IKFT)
Institut für Technische Chemie und Polymerchemie (ITCP)
Publikationstyp Zeitschriftenaufsatz
Publikationsdatum 22.10.2024
Sprache Englisch
Identifikator ISSN: 2058-9883
KITopen-ID: 1000173810
HGF-Programm 38.03.02 (POF IV, LK 01) Power-based Fuels and Chemicals
Erschienen in Reaction Chemistry & Engineering
Verlag Royal Society of Chemistry (RSC)
Band 9
Heft 11
Seiten 2902–2914
Vorab online veröffentlicht am 06.08.2024
Nachgewiesen in Scopus
OpenAlex
Web of Science
Dimensions
Globale Ziele für nachhaltige Entwicklung Ziel 12 – Nachhaltiger Konsum und ProduktionZiel 13 – Maßnahmen zum Klimaschutz

Verlagsausgabe §
DOI: 10.5445/IR/1000173810
Veröffentlicht am 29.08.2024
Originalveröffentlichung
DOI: 10.1039/d4re00312h
Scopus
Zitationen: 1
Web of Science
Zitationen: 1
Dimensions
Zitationen: 1
Seitenaufrufe: 81
seit 29.08.2024
Downloads: 45
seit 31.08.2024
Cover der Publikation
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