Response of warm and cold clouds to prognostic volcanic aerosols simulated with ICON-ART

Wolken bedecken große Teile der Erde und beeinflussen den Strahlungsenergiehaushalt der Erde und den globalen Wasserkreislauf. Was wir in der Atmosphäre beobachten, ist eine Kombination verschiedener Arten von Wolken, die sich auf unterschiedliche Weise bilden. Die Wolkenbildung wird in erster Linie durch die atmosphärische Dynamik beeinflusst, aber die Anwesenheit von Aerosolen ist notwendig, um den Prozess der Wolkenbildung, denn in einer aerosolfreien Atmosphäre muss die Übersättigung auf 300 Prozent ansteigen, damit sich Wolken bilden können. Der Einfluss der Aerosole auf die Wolken endet jedoch nicht in diesem Stadium. ... mehrDa sie als Wolkenkondensationskerne (CCN) und Eiskeimteilchen (INPs) wirken, kann jede Störung die mikrophysikalischen Eigenschaften der Wolke verändern. Das Ausmaß und die Qualität des Einflusses von Aerosolen auf die Wolkenbildung ist jedoch eine der wichtigsten offenen Fragen der Klimawissenschaft. Vulkanausbrüche, die reichhaltige Quellen verschiedener chemischer Verbindungen in der Atmosphäre sind, können dazu beitragen, die Auswirkungen von Aerosolen auf Wolken besser zu verstehen, da sie natürliche Laboratorien mit lokal hohen Aerosolbedingungen neben einer ungestörten Umgebung darstellen.


In dieser Arbeit habe ich numerisch untersucht, wie die mikrophysikalischen Eigenschaften von Wolken auf eine vulkanisch gestörte Umgebung reagieren. Um die Mikrophysik von Vulkanwolken, die sich direkt in der Vulkanfahne, sowie von meteorologischen Wolken, die durch mittel- oder weiträumig transportierte vulkanische Aerosol beeinflusst werden, genau zu simulieren, sind aerosolspezifische Beschreibungen der Effizienz von CCN und verschiedenen INPs erforderlich. Darüber hinaus wird ein Eiskeimbildungsschema benötigt, das die Konkurrenz zwischen homogener und heterogener Eiskeimbildung, INP-Verarmung und Regentropfengefrieren berücksichtigt, um die Bedeutung dieser Prozesse in verschiedenen Eis- und Mischphasenwolkenregimen zu bewerten. Das Modell ICON-ART (ICOsahedral Nonhydrostatic - Aerosols and Reactive Trace gases) erfüllt diese Anforderungen, wobei hochauflösende Simulationen mit einem umfassenden wolkenmikrophysikalischen Zwei-Momenten-Schema für flüssiges Wasser und Eis sowie das Aerosolmodul die Untersuchung des Einflusses vulkanischer Aerosole auf Wolken ermöglichen. Um die Auswirkungen vulkanischer Aerosole auf die Wolken zu bewerten, habe ich daher das Modell ICON-ART verwendet und zwei Vulkanausbrüche simuliert, die sich hinsichtlich der emittierten Substanzen und der Standorte unterscheiden: den Ausbruch des Holuhraun 2014 und den Ausbruch von La Soufrière 2021. Bei ersterem handelt es sich um einen isländischen Vulkan, der hauptsächlich Schwefeldioxid ($\mathrm{SO_2}$) ausstieß, während der zweite Ausbruch auf der Karibikinsel Saint Vincent stattfand und eine aschereiche Eruption darstellte. Schwefelsäure ist ein Vorläufergas, das bei der Reaktion von Schwefeldioxid mit OH-Radikalen in Gegenwart von Wasserdampf entsteht. Sie kann dann neue Partikel wie Sulfatpartikel bilden. Sulfatpartikel wirken als CCN, so dass der Holuhraun-Fall ein geeigneter Fall ist, um die Auswirkungen eines Vulkanausbruchs auf die warmen Wolkenprozesse und das Mischphasenregime zu untersuchen, die durch die Änderungen der Anzahlkonzentration von Wolkentröpfchen beeinflusst werden können. Der Ausbruch von La Soufrière hingegen ist ein geeigneter Fall, um den Wettbewerb zwischen homogener und heterogener Eisbildung zu untersuchen, da es sich um eine aschereiche Eruption handelt, bei der Asche als Eiskeimteilchen (INPs) fungieren kann.



Im Holuhraun-Fall zeigten die Ergebnisse einen signifikanten Anstieg sowohl der Massen- als auch der Anzahlkonzentration von Wolkentröpfchen und eine Abnahme ihrer Größe, was zu einer Verringerung der Autokonversions- und Akkretionsprozesse führte. Die Verringerung der Autokonversion und der Akkretion führte wiederum zu einer Abnahme der Masse- und Anzahlkonzentration der Regentropfen in den warmen Wolken. Im Fall von La Soufrière wurden jedoch keine derartigen Ergebnisse beobachtet, und wir konnten keine signifikanten Auswirkungen vulkanischer Aerosole auf warme Wolken feststellen. Unsere Ergebnisse zeigten jedoch, dass die Anzahl der Eis- und Schneekonzentrationen in Gegenwart von Vulkanasche abnahm, da homogenes Gefrieren in Gegenwart von heterogenem Gefrieren abnahm. Für beide Fälle wurde das Verhalten von Graupel untersucht, aber die Ergebnisse zeigten, dass sein Verhalten keinem bestimmten Pfad folgt, da seine Bildung von den Riming- und Regengefrierprozessen abhängt, die wiederum stark von der Größe der Wolkentröpfchen, Regentropfen, Eis und Schnee beeinflusst werden. Die Ergebnisse zeigten auch, dass die Aktivierung von Mixed-Mode-Aerosolen als CCN ebenfalls eine Abnahme der Anzahl von Wolkentröpfchen und eine Zunahme von Regen und Graupel bewirkt.

Clouds cover large areas of the Earth and influence the Earth's radiative energy budget and the global water cycle. What we observe in the atmosphere is a combination of different types of clouds that form in different ways. Cloud formation is primarily influenced by atmospheric dynamics, but the presence of aerosols is necessary to complete the process because, in an aerosol-free atmosphere, supersaturation must rise to 300 percent for clouds to form. However, the influence of aerosols on clouds does not end at this stage. By acting as cloud condensation nuclei (CCN) and ice nucleating particles (INPs), any perturbation to them can alter the microphysical properties of the cloud. ... mehrHowever, the extent and quality of aerosol influence on cloud formation is one of the most important open questions in climate science. Volcanic eruptions, rich sources of various chemical compounds in the atmosphere, can help to improve the understanding of aerosol effects on clouds by providing natural laboratories with locally high aerosol conditions adjacent to an unperturbed environment.

In this thesis, I have studied numerically how cloud microphysical properties respond to a volcanically perturbed environment. To accurately simulate the microphysics of volcanic clouds formed directly in the plume, as well as those of meteorological clouds influenced by mid- or long-range transported volcanic particles, aerosol-specific descriptions of the efficiency of CCN and different INPs are required. In addition, an ice nucleation scheme that accounts for the competition between homogeneous and heterogeneous ice nucleation, INP depletion, and raindrop freezing is needed to assess the relevance of these processes in different ice and mixed-phase cloud regimes. The ICON-ART (ICOsahedral Nonhydrostatic - Aerosols and Reactive Trace gases) model meets these requirements, where high-resolution simulations with a comprehensive double-moment cloud liquid and ice microphysical scheme and the aerosol module allow the investigation of the influence of volcanic aerosols on clouds. Therefore, to assess the impact of volcanic aerosols on clouds, I used the ICON-ART model and simulated two volcanic eruptions that differ in emitted substances and locations: the 2014 Holuhraun eruption and the 2021 La Soufrière eruption. The former is an Icelandic volcano that emitted mostly sulfur dioxide ($\mathrm{SO_2}$), while the latter is located on the Caribbean island of Saint Vincent and was an ash-rich eruption. Sulfuric acid is a precursor gas formed by the reaction of sulfur dioxide with OH radicals in the presence of water vapor. It can then form new particles such as sulfate particles. Sulfate particles act as CCN, so the Holuhraun case is an appropriate case to investigate the effect of volcanic eruption on the warm cloud processes and the mixed-phase regime that can be affected by the changes in cloud droplet number concentration. The La Soufrière eruption, on the other hand, is an appropriate case to study the competition between homogeneous and heterogeneous ice nucleation, since it is an ash-rich eruption in which ash can act as ice nucleating particles (INPs).

In the Holuhraun case, the results showed a significant increase in both the mass and number concentration of cloud droplets and a decrease in their size, which caused a reduction in the autoconversion and accretion processes. The reduction in autoconversion and accretion, in turn, caused a decrease in the mass and number concentration of raindrops in the warm clouds. In the case of La Soufrière, however, no such results were observed and we did not see any significant effects of volcanic aerosols on warm clouds. However, our results showed that the number concentration of ice and snow decreased in the presence of volcanic ash, as homogeneous freezing decreased in the presence of heterogeneous freezing. For both cases, the behavior of graupel was studied, but the results showed that its behavior does not follow a specific path, since its formation depends on the riming and rain-freezing processes, which in turn are strongly influenced by the size of cloud droplets, raindrops, ice, and snow. The results also showed that the activation of mixed mode aerosols as CCN also caused a decrease in the number of cloud droplets and an increase in rain and graupel.