Cavity-enhanced Spectroscopy of Individual Europium-doped Nanoparticles

Im Bereich der Quantentechnologien hat der Quantencomputer wahrscheinlich das größte Potenzial, um bahnbrechende technologische und sozio-ökonomische Fortschritte zu erzielen. Bislang ist jedoch unklar, welches Hardware-Design das Rennen um einen fehlertoleranten und skalierbaren Quantenprozessor machen wird, der in der Lage ist, praktische Probleme zu lösen. Ein vielversprechender Ansatz besteht darin, den Spin-Freiheitsgrad von Festkörperemittern als Qubits zu nutzen und Gatteroperationen über optische Übergänge mit Hilfe von Lasern durchzuführen.\\
In dieser Arbeit wird das Potenzial untersucht, einzelne Europiumionen, die in Yttriumoxid Nanokristalle dotiert sind, als stationäre Qubits für einen Quantencomputer zu verwenden. ... mehrEuropium ist ein Seltenerdmetall und zeichnet sich durch außergewöhnlich lange Kernspinkohärenzzeiten bei kryogenen Temperaturen aus, was es zu einem guten Kandidaten für die Speicherung von Quanteninformation macht. Die Kernspinzustände in Europium können durch einen optischen Übergang im sichtbaren Bereich adressiert werden, was schnelle Gatteroperationen ermöglicht. Im Gegensatz zur räumlichen Auflösung einzelner Ionen, wie es bei Ionenfallen-Quantencomputern der Fall ist, besteht hier die Idee darin, einzelne Ionen mit Hilfe von schmalbandigen Lasern spektral aufzulösen. Die Kombination von scharfen, homogenen Spektrallinien einzelner Ionen und einer breiten Verteilung der Linien verschiedenen Ionen im Frequenzraum, sollte es ermöglichen Hunderte von Emittern innerhalb eines Nanokristalls spektral aufzulösen. Dies eröffnet einen neuen Weg zu einer skalierbaren Quantenprozessorarchitektur. Der Nachteil dieses Ansatzes ist die geringe Oszillatorstärke des dipol-verbotenen Übergangs, der in Wirtskristallen mit niedriger Symmetrie nur in geringem Maße erlaubt ist. Um die niedrigen spontanen Emissionsraten zu erhöhen und Fluoreszenzsignale von einzelnen Europium-Ionen zu detektieren, werden die Nanokristalle in einen offenen, faserbasierten Fabry-Pérot-Mikroresonator integriert. Diese Bauart von optischem Resonator zeichnet sich durch ein geringes Modenvolumen von wenigen Kubikwellenlängen sowie durch hohe Gütefaktoren aus. Das ermöglicht eine starke Purcell-Verstärkung des schwachen optischen Übergangs. Darüber hinaus koppeln die Emitter im Inneren des Resonators an eine Gaußmode, die einfach durch den optischen Aufbau zu führen ist. Dies erlaubt eine hohe Wahrscheinlichkeit, ein Photon zu detektieren, das im Inneren des Resonators emittiert wurde.\\
Um die Europium-dotierten Nanopartikel im Inneren des Resonators zu platzieren, wird ein planarer Spiegel mit einer kolloidalen Lösung, die die Nanopartikel enthält, mit einem Aerosoldruck-Verfahren bedruckt. Diese neue Methode wird in der vorliegenden Arbeit erläutert und die Druckergebnisse werden im Hinblick auf die Homogenität der räumlichen Verteilung der Partikel charakterisiert. Weiterhin wird die Ausbeute an einzelnen 60\,nm Partikeln pro Fläche einer Resonatormode evaluiert. Letzteres ist eine nicht triviale Aufgabe, da Nanopartikel in Lösung die Tendenz haben Agglomerate zu bilden.\\
Der nächste Schritt auf dem Weg zur Resonator-verstärkten Spektroskopie von Europium-Ionen besteht darin, die Längenfluktuationen des Spiegelabstands auf wenige Pikometer zu stabilisieren, d.h. einen Bruchteil eines Atomradius. Das ist notwendig, um die hohe Finesse oder Qualitätsfaktor des Resonators zu nutzen, was zu einer schmalen Linienbreite führt, die sich mit der Linienbreite des Emitters überlappen muss. Diese hohe Anforderung wurde mit Hilfe eines selbstgebauten Aufbaus erreicht, der eine hohe mechanische Steifigkeit mit einer Grob- und Feinabstimmung aller Resonatorachsen kombiniert. Letzteres ist notwendig, um den Faserspiegel auf einem Nanopartikel zu positionieren und die Resonatorlänge auf eine gewünschte Resonanzbedingung einzustellen. Diese Resonatorplattform wurde dann in ein Durchflusskryostaten eingebaut, welcher sich durch geringere mechanische Vibrationen auszeichnet als ein zuvor verwendeter Closed-cycle Kryostat. Mit diesem Aufbau lassen sich Schwankungen des Spiegelabstands im einstelligen Pikometerbereich erzielen. Wird der Faserspiegel gegen den planaren Spiegel gepresst, entsteht ein monolithischer Fabry-Pérot-Resonator mit reduzierter Längenabstimmbarkeit, aber erhöhter Stabilität. Die Längenfluktuation liegt dann unterhalb eines Pikometers.\\
Schließlich wurden sechs verschiedene Nanopartikel im Resonatoraufbau bei kryogenen Temperaturen untersucht und verschiedene spektrale Eigenschaften von kleinen Europium-Ionen-Ensembles bestimmt. Die Purcell-Verstärkung der spontanen Emission konnte beobachtet werden, und es wurde eine obere Grenze der homogenen Linienbreite gemessen. Obwohl es nicht möglich war, Fluoreszenzsignale von einzelnen Ionen nachzuweisen, erlauben die bisher gemessenen Parameter eine genauere Abschätzung des von einem einzelnen Ion erwarteten Signals. Die geschätzten Photonenraten sind gering, sollten aber mit der derzeitigen Empfindlichkeit des Aufbaus nachweisbar sein, was die Fortsetzung dieser Arbeit motiviert.

Within the field of quantum technologies, quantum computing probably has the greatest potential to generate transformative technological and socio-economical progress. However, up to now it is not clear which hardware design will win the race towards a fault-tolerant and scalable quantum processor capable of solving practical problems. One promising approach is to use the spin degree of freedom of solid-state emitters as qubits and perform gate operations via optical transitions using lasers.\\
In this work, the potential is investigated of using individual europium ions, doped into yttrium oxide nanocrystals, as stationary qubits for a quantum computing node. ... mehrEuropium is a rare-earth metal and features exceptionally long nuclear spin coherence times at cryogenic temperatures making it a good candidate to store quantum information. The nuclear spin states in europium can be addressed by an optical transition which allows for fast gate operations and facilitates a spin-photon interface. In contrast to spatially resolving individual ions, as it is done in ion trap quantum computers, the idea here is to spectrally resolve single ions using narrowband lasers. Due to a broad distribution of the narrow homogeneous lines of single ions in frequency space, it becomes feasible to spectrally resolve hundreds of emitters within one nanocrystal and opening up a way for a scalable quantum computing platform. The downside of this approach is a low oscillator strength of the dipole-forbidden transition which is only weakly allowed in low symmetry host crystals. In order to enhance the low spontaneous emission rates and make it feasible to obtain fluorescence signals from single europium ions, I incorporate the nanocrystals into an open-access, fiber-based Fabry-Pérot microcavity. This type of cavity features a low mode volume of a few cubic wavelengths as well as high quality factors. Therefore, I can make use of a strong Purcell enhancement of the weak optical transition. In addition, the emitters inside the cavity couple to a well-collectable Gaussian cavity mode leading to a high probability of a photon counting event of the detector from a photon emitted inside the cavity.\\
In order to incorporate the europium-doped nanoparticles into the cavity, a planar mirror is aerosol-printed with a colloidal solution containing the nanoparticles. This new aerosolprinting method is explained and the printing results are characterized in terms of the homogeneity of the spatial distribution of particles as well as efficiency to obtain single 60\,nm nanoparticles within the area of a cavity mode. The latter is a non-trivial task since nanoparticles in solution have the tendency to form agglomerations.\\
The next step towards cavity-enhanced spectroscopy of europium ions is to stabilize the cavity length jitter to a few picometer i.e. a fraction of an atomic radius. This is necessary to make use of the high finesse or quality factor of the cavity, resulting in a narrow cavity linewidth which has to overlap with the emitter linewidth. This demanding requirement was achieved using a home-built scanning cavity stage which combines high mechanical stiffness with a coarse and fine tunability of all axes, necessary to laterally position the fiber mirror onto a nanoparticle and set the cavity length to a desired resonance condition. The cavity stage was then mounted into a flow cryostat system which features lower mechanical noise than a previously used closed-cycle cryostat. With this setup it is reliably possible to achieve single-digit picometer cavity length fluctuations with an open cavity. Pressing the fiber mirror against its planar opponent, creates a monolithic Fabry-Pérot cavity with limited length tunability but increased stability below a length fluctuation of a picometer.\\
Finally, six different nanoparticles were investigated in the cavity at cryogenic temperatures and different spectral properties of small europium-ion ensembles could be determined. The Purcell enhancement of the spontaneous emission could be observed and an upper bound of the homogeneous linewidth was measured. Although, it was not possible to detect fluorescence signals from single ions, the parameters measured so far permit a more precise estimation of the photon flux expected from a single ion. The estimated signal strengths are low but should be detectable with the current performance of the setup, motivating to carry on this work.