Abstract:
Die dringende Notwendigkeit, die Klimakrise zu bewältigen, erfordert einen raschen Übergang zu erneuerbaren Energien, wobei der Solarenergie eine Schlüsselrolle bei der Deckung des weltweit steigenden Energiebedarfs zukommt. Während die siliziumbasierte Photovoltaik den Markt dominiert, nähert sich ihr Wirkungsgrad den theoretischen Grenzen, sodass neue Ansätze erforderlich sind, um die Wirkungsgrade von Solarzellen weiter zu verbessern und den geplanten massiven Ausbau der Photovoltaik-Kapazität zu realisieren. Tandemsolarzellen, die Silizium mit Metallhalogenid-Perowskiten kombinieren, bieten einen vielversprechenden Weg zu höheren Wirkungsgraden und kostengünstiger Herstellung durch lösungsmittelbasierte Verfahren. ... mehrDie ausgezeichneten optoelektronischen Eigenschaften von Perowskiten, wie einstellbare Bandlücken und hohe Absorptionskoeffizienten, machen sie zu idealen Kandidaten für die nächste Generation der Photovoltaik.
Trotz bemerkenswerter Fortschritte bei der Perowskit-Photovoltaik im Labormaßstab bleiben Langzeitstabilität und gleichbleibend hohe Wirkungsgrade bei der industriellen Skalierung auf große Flächen zentrale Herausforderungen für die Kommerzialisierung der Perowskit-Technologie. Die Überführung in die industrielle Produktion erfordert die Ablösung des derzeitigen Standardverfahrens Rotationsbeschichtung für die kleinflächige Fertigung durch skalierbare Techniken wie die Klingen- oder Schlitzdüsenbeschichtung. Neben der ohnehin schon komplexen Formationsdynamik bringt die Skalierung auf große Flächen zusätzliche Herausforderungen mit sich, da die Wahrscheinlichkeit von Defekten und Inhomogenitäten steigt, was die Herstellung gleichmäßiger, qualitativ hochwertiger Dünnschichten erschwert. Da Ex-Situ-Techniken diese dynamischen Prozesse nicht erfassen können, sind fortschrittliche In-Situ-Überwachungssysteme unerlässlich, um die Dünnschichtbildung zu überwachen und zu steuern, die Homogenität zu gewährleisten, Defekte zu minimieren und Fertigungsparameter zu optimieren.
Diese Arbeit greift dieses Problem auf, indem sie ein System entwickelt, das fortschrittliche In-Situ-Bildgebung mit maschinellem Lernen kombiniert, um die Bildung von Perowskit-Dünnschichten zu überwachen, zu analysieren und zu optimieren und so eine Brücke zwischen Laborprozessen und industrieller Produktion zu schlagen. Ein auf Photolumineszenz und diffuser Reflexion basierendes bildgebendes System wird vorgestellt, das räumliche, zeitliche und spektrale Informationen während der Filmbildung erfasst und so die Erkennung von Defekten wie Löchern und Schichtdickenschwankungen ermöglicht. Mit hoher zeitlicher Auflösung liefert das System Einblicke in die kritischen Phasen der Perowskit-Dünnschichtbildung, bestehend aus Trocknung, Nukleation und Kristallwachstum. Mit diesem Monitoringsystem werden zwei umfangreiche experimentelle Datensätze erstellt, die Daten von mehr als 3300 klingenbeschichteten Perowskit-Solarzellen und 4448 Dünnschichten enthalten. Diese Datensätze bilden die Grundlage für eine datenbasierte Analyse der komplexen Zusammenhänge zwischen In-Situ-Überwachungsdaten und dem Wirkungsgrad von Solarzellen.
Da die Komplexität der Daten die analytischen Fähigkeiten des Menschen übersteigt, werden maschinelle Lernverfahren auf diesen Daten trainiert, um Materialzusammensetzungen, Dünnschichteigenschaften und Wirkungsgrade von Solarzellen präzise vorherzusagen, noch bevor deren Herstellung abgeschlossen ist. Maschinelles Lernen verbessert die In-Situ-Charakterisierung, indem es komplexe Daten in frühzeitige Qualitätsbeurteilungen umwandelt, Materialinkonsistenzen erkennt, Dünnschichtvariationen identifiziert und Wirkungsgradvorhersagen für eine verbesserte Dünnschichtqualität und Reproduzierbarkeit liefert. Die Modelle übertreffen dabei deutlich Referenzwerte, die menschliche Vorhersagefähigkeiten repräsentieren. Neuronale Netze zeigen insbesondere für industrielle Anwendungen vielversprechende Ergebnisse, da ihre Leistungsfähigkeit mit zunehmender Datensatzgröße stärker ansteigt. Der Übergang von prädiktiver zu präskriptiver Analyse ermöglicht durch maschinelles Lernen gesteuerte Handlungsempfehlungen zur Prozessoptimierung, indem Überwachungsdaten anhand variabler Prozessparameter prognostiziert und der entsprechende Solarzellenwirkungsgrad vorhergesagt wird. Methoden der erklärbaren künstlichen Intelligenz identifizieren kritische Phasen der Dünnschichtbildung, beleuchten Zusammenhänge zwischen In-Situ-Daten und Solarzellenwirkungsgrad und übersetzen diese Erkenntnisse in anwendbare Empfehlungen.
Dieser Ansatz der fortschrittlichen In-Situ-Charakterisierung integriert mit maschinellem Lernen überwindet die Einschränkungen der manuellen Defekterkennung, erlaubt eine Zuordnung der Prozessdaten zum Wirkungsgrad und ermöglicht eine verbesserte Prozesskontrolle. Durch die Überwindung zentraler Hürden für die Kommerzialisierung wird eine skalierbare Hochdurchsatz-Produktion von Perowskit-Solarzellen mit verbesserter Reproduzierbarkeit und Qualität ermöglicht, welche die industrielle Verbreitung beschleunigt und zur globalen Energiewende beiträgt.
Abstract (englisch):
The pressing need to address the climate crisis requires a rapid transition to renewable energy, with solar energy playing a key role in meeting the world's growing energy demands. While silicon-based photovoltaics dominate the market, their efficiency approaches theoretical limits, requiring new approaches to improve solar cell performance to realize the projected massive expansion of photovoltaic capacity. Tandem solar cells combining silicon with metal halide perovskites offer a promising path forward, enabling higher efficiencies and the potential for low-cost manufacturing through solution processing. ... mehrThe exceptional optoelectronic properties of perovskites, such as tunable bandgaps and high absorption coefficients, make them ideal candidates for next-generation photovoltaics.
Despite remarkable progress in laboratory-scale devices, long-term stability and maintaining high performance over large areas during industrial scale-up remain challenges for the commercialization of perovskite photovoltaics technology. The transition from small-scale fabrication to industrial production requires replacing the state-of-the-art spin coating process with scalable techniques like blade coating or slot-die coating. Beyond the inherently complex formation dynamics, scaling to large areas introduces additional challenges as the likelihood of defects and inhomogeneities increases, complicating the fabrication of uniform, high-quality thin films. Since ex situ techniques cannot capture these dynamic processes, advanced in situ monitoring systems are essential to observe and control the thin-film formation to ensure uniformity, minimize defects, and optimize fabrication parameters.
This work addresses this need by developing a system that combines advanced in situ imaging with machine learning to monitor, analyze, and optimize the perovskite thin-film formation, providing a framework for scaling laboratory processes to industrial production. A multi-channel photoluminescence and diffuse reflection imaging system is introduced that captures spatial, temporal, and spectral information during thin-film formation, enabling the detection of defects such as pinholes and thickness variations. With high temporal resolution, the system provides insight into the critical phases of the perovskite thin-film formation, including drying, nucleation, and crystal growth. Using this monitoring system, two extensive experimental datasets are generated, including data from over 3300 blade-coated perovskite solar cells and 4448 thin films, which provide the basis for data-driven analysis of the complex relationship between in situ monitoring data and solar cell device performance.
As the complexity of the data exceeds human analytical capabilities, machine learning models are trained on this data to accurately predict material composition, thin film properties, and device performance before fabrication is complete. Machine learning enhances in situ characterization by transforming complex data into early quality assessments, enabling the detection of material inconsistencies, identification of thin film variations, and performance predictions for improved quality and reproducibility. The models substantially outperform baselines representing human predictive capabilities. Neural networks are particularly promising for industrial applications, showing stronger performance improvements as the dataset size increases. Moving from predictive to prescriptive analysis, machine-learning-driven recommendations actively guide process optimization by forecasting monitoring data based on a variable process parameter and predicting the corresponding device performance. Explainable artificial intelligence techniques identify critical phases of the thin-film formation, elucidating relationships between in situ data and device performance, and translating insights into actionable recommendations.
This integrated approach of advanced in situ characterization and machine learning overcomes the limitations of manual defect detection, establishes the mapping of process data to photovoltaic performance, and enables improved process control. By addressing key barriers to commercialization, it enables scalable, high-throughput production of perovskite solar cells with improved reproducibility and quality, accelerating their industrial adoption and contributing to the global transition to renewable energy.
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