Lamination and recrystallization of perovskite thin films for photovoltaics

Photovoltaik (PV) ermöglicht die Umwandlung der reichlich vorhandenen und unerschöpflichen Sonnenenergie in elektrische Energie. Diese Technologie geht sowohl den wachsenden globalen Energiebedarf als auch die Nachfrage, die Treibhausgasemissionen pro erzeugter Kilowattstunde zu verringern, strategisch an. Diese Versprechen treiben die Forschung an, um den Wirkungsgrad von Solarzellen zu erhöhen, ihre Produktion zu vereinfachen und die Anwendungsvielfalt zu steigern. Unter den aufstrebenden PV-Technologien haben sich Perowskit-Solarzellen (PSC) rasant entwickelt und erreichen bereits ähnliche Wirkungsgrade wie Silizium-PV. ... mehrPSC profitieren von den Vorteilen der Dünnschicht-PV, u.a. minimale Materialanforderungen und die Möglichkeit leichte und flexible Module zu produzieren – ideal für integrierte PV. Aufgrund der niedrigen Prozesstemperaturen sinkt der Energieverbrauch bei der Herstellung, was die energetische Amortisationszeit verkürzt und ihr Potenzial zur Reduzierung von Treibhausgasen erhöht. PSC werden nicht nur als Konkurrenten von Silizium gesehen, sondern auch als Partner in Perowskit/Silizium-Tandemsolarzellen. Auf diese Weise können die grundlegenden Wirkungsgradeinschränkungen Aufgrund der begrenzten Nutzung des Sonnenspektrums durch Einfachsolarzellen überwunden werden, wodurch Wirkungsgrade von über 34% ermöglicht werden.

Der größte Teil der derzeitigen Forschung für Einfach- und Tandemsolarzellen auf Perowskitbasis fokussiert sich auf Architekturen, die durch sequenzielle Abscheidung der Dünnschichten hergestellt werden. Die vorliegende Arbeit erforscht ein neuartiges Herstellungsverfahren durch Laminierung. Bei dieser Laminierungstechnik werden die PSC in zwei getrennten Schichtstapeln hergestellt, die anschließend unter Druck und Temperatur zusammengefügt werden. Die polykristalline Perowskitschicht rekristallisiert unter diese Bedingungen und an der Grenzfläche entsteht ein elektrischer Materialkontakt. Durch die entkoppelte Verarbeitung der unabhängigen Schichtstapel, bietet diese Methode hohe Flexibilität bei der Wahl der Materialien und der Abscheidetechniken der funktionellen Schichten. Zukünftig kann der Laminierungsprozess die Erforschung neuartiger Kombinationen von Materialschichten ermöglichen und den Übergang zu industriellen Herstellungsprozessen erleichtern. Dadurch trägt diese Technik dazu bei, die verbleibenden Herausforderungen Perowskit-basierter Solarzellen zu bewältigen. Besonderer Fokus liegt hierbei auf der Langzeitstabilität, sowie der Skalierung der aktiven Flächen auf industriell relevante Größen.

Diese Arbeit widmet sich dem praktischen Verständnis dieses Prozesses und seiner Anwendung in verschiedenen Konzeptnachweisen von Einfach- und Tandemsolarzellen auf Perowskitbasis. Experimentelle Studien heben zunächst den Einfluss des Heißprägens hervor, indem sie eine deutliche Verbesserung der Perowskit Morphologie und Kristallinität zeigen. Dieser Rekristallisationsprozess wird durch die Kernparameter des Heißprägens gesteuert: Temperatur, Druck und Laminierungszeit. Anschließend demonstrieren konkrete Beispielarchitekturen die neuen Freiheitsgrade für PSC, die mit Standardherstellungsmethoden normalerweise nicht zugänglich sind. Werden identische Architekturen konventionell und durch Laminierung hergestellt, weißen sie einen vergleichbaren Wirkungsgrad von bis zu 17.5% auf. Die verbesserte Qualität des Absorbers führt zu einer messbaren Erhöhung der Leerlaufspannung und einer erheblich längeren Lagerstabilität für laminierte Solarzellen von über einem Jahr. Zum Abschluss stellt diese Arbeit die allerersten Prototypen von monolithisch laminierten Perowskit/Silizium-Tandemsolarzellen mit stabilen Wirkungsgraden von über 20.0% vor.

Photovoltaics (PVs) enable the conversion of abundant and inexhaustible solar energy into electrical energy. This technology strategically addresses both a growing global demand for energy and the necessity to reduce greenhouse gas emissions per produced kilowatt-hour. These promises drive research to advance solar cell efficiency, facilitate fabrication, and increase the range of applications. Among the emerging PV technologies, perovskite solar cells (PSCs) develop rapidly, achieving power conversion efficiencies (PCEs) close to the established silicon PV. PSCs share key advantages with thin-film devices, such as minimal material requirements and the possibility to produce lightweight and flexible modules – ideal for integrated PVs. ... mehrAdditionally, their low processing temperatures decrease energy consumption during fabrication, lowering energy payback time and increasing their potential for greenhouse gas reduction. PSCs are considered not only as competitors to silicon but also as partners in perovskite/silicon tandem solar cells. This technical concept overcomes fundamental efficiency constraints of single-junction devices due to limited use of the solar spectrum, allowing certified PCEs over 34% to date.

Most current research into perovskite-based single-junction and tandem devices focuses on architectures fabricated by sequential deposition of functional thin films. The present work explores a novel manufacturing method incorporating lamination. This technique involves fabricating PSCs in two separate layer stacks assembled at a final stage in a hot-pressing process. Lamination at high temperatures and pressures triggers perovskite recrystallization and creates an electrical contact at the interface between the half-stacks. Through a decoupled preparation of independent half-stacks, this methodology offers high flexibility in the choice of materials and deposition techniques of functional layers. Over the next few years, lamination can enable the exploration of novel combinations of materials and facilitate the transition to industrial manufacturing processes for PSCs. Thereby, this method contributes to overcoming remaining challenges of perovskite-based cells, in particular, stability over time and upscaling active areas to industrially relevant sizes.

This work is dedicated to the practical understanding of the lamination technique and its use in various proof-of-concept perovskite-based single-junction and tandem solar cells. Experimental studies first provide insights into the hot-pressing process by demonstrating a significant improvement in perovskite morphology and crystallinity. The temperature, pressure, and lamination duration control this recrystallization process. Subsequently, new degrees of freedom for PSC architectures are showcased via concrete example devices, which are usually inaccessible via standard fabrication methods. If identical architectures are produced conventionally and by lamination, the PSCs achieve a comparable PCE of up to 17.5%. The superior quality of hot-pressed absorbers results in a systematic increase in open-circuit voltage and enhanced shelf-life stability for laminated devices for more than a year. Finally, the first prototypes of laminated monolithic perovskite/silicon tandem solar cells with stable efficiencies exceeding 20.0% are presented.