Origin, symmetry and elastic tuneability of charge density waves in the superconductor BaNi$_2$(As$_{1-x}$P$_x$)$_2$

Der Ursprung und die Wechselwirkung verschiedener elektronischer Ordnungsphänomene wie Ladungsdichtewellen und Supraleitung sind ein hochinteressantes Forschungsfeld in vielen Quantenmaterialen. Insbesondere die Beeinflussung durch chemische Substituierung oder chemischen „Druck“, sowie hydrostatischen und uniaxialem Druck haben sich als besonders erkenntnisreich erwiesen. BaNi$_2$As$_2$ ist ein aussichtsreiches Material zur Untersuchung des Ursprunges und der Wechselwirkung zwischen (dynamischer) Nematizität, Ladungsdichtewellen und Supraleitung. Der Ursprung, Ordnungsmechanismus, Symmetrie und Beeinflussbarkeit durch Druck, vor allem für die Ladungsdichtewellen, sind größtenteils unbekannt und unerforscht. ... mehrIn dieser Doktorarbeit werden die zuvor genannten offenen Fragen genauer untersucht. Dafür werden inelastische Röntgenstreuung, thermische diffuse Röntgenstreuung, Dichtefunktionaltheorie, resonante elastische Röntgenstreuung und Röntgendiffraktion an reinem und phosphorsubstituiertem BaNi$_2$As$_2$ angewendet. Die Röntgendiffraktion wird zusätzlich unter hydrostatischem und uniaxialem Druck durchgeführt.

In dieser Doktorarbeit wird gezeigt, dass die inkommensurable Ladungsdichtewelle in BaNi$_2$As$_2$ durch ein niederenergetisches Phonon getrieben wird und nur wenig durch Phosphorsubstituierung beeinflusst wird. Die Ab-Initio-Rechnungen finden keine Anzeichen für Fermi-Flächen-Nesting oder $\vec{q}$-abhängige Elektron-Phonon-Kopplung, was auf eine unkonventionelle Natur der Ladungsdichtewelle hindeutet. Im Gegensatz dazu lässt sich für die kommensurable Ladungsdichtewelle in den Experimenten kein vergleichbares niederenergetisches Phonon ausmachen, das für die Instabilität verantwortlich ist. Die energie- und azimutwinkelabhängigen resonant elastischen Röntgenstreuungsexperimente offenbaren eine größtenteils vergleichbare orbitale Ordnung für beide Ladungsdichtewellen, die wahrscheinlich mit den d$_\mathrm{xz,yz}$ Orbitalen zusammenhängt. Dabei zeigt die Untersuchung des tensorialem atomaren Strukturfaktors, dass die lokale Symmetrie an der Nickelposition monoklin oder niedriger ist. Zudem wird für eine vollständige Beschreibung des Experiments neben Dipole-Dipole Übergängen auch Dipole-Quadrupole Übergänge benötigt. In den Diffraktionsexperimente unter hydrostatischem Druck werden zwei neue monokline Strukturen, die eng mit neuen Ladungsdichtewellen zusammenhängen, gefunden. Die ursprüngliche inkommensurable Ladungsdichtewelle, zeigt sich dabei als ungewöhnlich widerstandsfähig gegenüber hydrostatischem Druck. Erst in einer monoklinen Struktur über 11 GPa sind alle Ladungsdichtewellen verschwunden. Die monokline Struktur weist dabei einige Übereinstimmungen mit der kollabierten tetragonalen Struktur, die in anderen Pniktiden gefunden wurde, auf. Innerhalb dieser Struktur sind die Nickel-Arsen Bindungen deutlich verändert. Dies hebt die Bedeutung der hybridisierung der Nickel- und Arsenorbitale für die Formierung der Ladungsdichtewellen hervor. Die Kombination von Phosphorsubstitution und hydrostatischem Druck zeigt weitgehend das gleiche Phasendiagramm. Allerdings werden alle Tieftemperaturstrukturen und die damit verbundenen Ladungsdichtewellen teilweise oder vollständig unterdrückt. Die Messungen unter uniaxialem Druck zeigen eine Verstärkung der inkommensurablen Ladungsdichtewelle entlang der Druckrichtung und eine Unterdrückung der inkommensurablen Ladungsdichtewellen orthogonal dazu. Dies ist jedoch nur in der geordneten Phase und nicht in der fluktuierenden Phase zu beobachten. Zusammengefasst zeigt diese Doktorarbeit die Wichtigkeit der orbitalen Ordnung und Hybridisierung in BaNi$_2$As$_2$, insbesondere für die Formierung der Ladungsdichtewellen, auf.

The interplay between charge orders, such as nematicity, charge density waves (CDWs) and superconductivity and their origin are a conspicuous research interest in the field of quantum materials. Especially the tuning of quantum materials via chemical substitution or chemical “pressure”, hydrostatic and uniaxial pressure has proven insightful. BaNi$_2$As$_2$ is a promising system for the study of the origin and interplay of (dynamic) nematicity, CDWs and superconductivity. The origin, ordering mechanism, orbital structure, symmetry and tuneability, especially of the two CDWs, are unknown and largely unexplored. ... mehrThis thesis will answer the aforementioned open questions using (non-resonant) inelastic X-ray scattering (IXS) combined with thermal diffuse scattering (TDS) and density functional perturbation theory (DFPT), resonant elastic X-ray scattering (REXS) and X-ray diffraction (XRD. All of these methods were performed on non- and phosphorus-substituted samples to study the effect of chemical “pressure”. The XRD investigations are further combined with externally applied hydrostatic and uniaxial pressure.

This thesis shows that the incommensurate CDW (I-CDW) in BaNi$_2$As$_2$ is soft-phonon driven and only weakly influenced by phosphorus substitution. The first-principles calculations show that the I-CDW does not originate from Fermi surface nesting or $\vec{q}$-dependent electron-phonon-coupling (EPC), indicating its unconventional nature. In contrast, no soft-phonon driving the commensurate CDW( C-CDW) could be found experimentally. The energy and azimuthal dependent REXS measurements clearly show that both CDWs are linked to a highly comparable orbital ordering, likely of the nickel d$_\mathrm{xz,yz}$ orbitals. From the investigation of the tensor atomic form factor, the local nickel symmetry of the I-CDW is monoclinic or lower and a full description requires dipole-quadrupole interactions. The hydrostatic pressure investigation reveals new CDW instabilities related to two new monoclinic structures. Remarkably, the ambient pressure I-CDW is very resistant against the application of hydrostatic pressure. Furthermore, above roughly 11 GPa, all CDW instabilities disappear and a “collapsed” monoclinic structure is observed. This structure shows some resemblance to the collapsed tetragonal structure seen in other pnictides under pressure. Within this structure, the nickel-arsenic bonds are significantly altered, highlighting the importance of orbital hybridization to the CDW formation. The combination of hydrostatic pressure with phosphorus substitution suppresses partially or fully the low temperature structures and the associated CDW instabilities. Finally, under applied uniaxial pressure, an enhancement of the I-CDW along the pressure direction and a suppression of the I-CDW perpendicular to it is only observed in the ordered and not fluctuating regime. Altogether, this thesis highlights the importance of the orbital hybridization and their ordering in BaNi$_2$As$_2$ especially regarding the CDW formation.