Synthesis of Novel Molecules for Applications in Material Science

Eine bedeutende Klasse funktionaler Materialien bilden poröse Netzwerke, zu denen metallorganische Gerüstverbindungen (engl. metal-organic frameworks, MOFs), kovalenteorganische Netzwerke (engl. covalent organic frameworks, COFs) und Polymere mitintrinsischer Mikroporosität (engl. polymers with intrinsic microporosity, PIMs) zählen. DieseMaterialien finden Anwendung in verschiedenen Bereichen, darunter die Katalyse chemischerReaktionen, der zellspezifische Transport von Pharmazeutika sowie die Speicherung undTrennung von Gasen aus Gasgemischen. Ihre charakteristische hohe spezifische Oberfläche inVerbindung mit definierter Porengrößenverteilung prädestiniert poröse Materialien für denEinschluss von Wirkstoffen zum Zwecke des zielgerichteten Transports, die Adsorption vonKohlendioxid (CO2) zur Reduktion der Treibhausgaskonzentration sowie die Speicherung vonneuartigen Energieträgern wie Wasserstoff (H2) und Methan (CH4). ... mehrDie additive Fertigungumfasst eine Klasse von Fertigungsprozessen, bei denen Materialien schichtweise aufgetragenwerden, um dreidimensionale (3D) Objekte zu erzeugen. Die laserbasierte additive Fertigungstellt eine Subkategorie innerhalb dieser Verfahren dar. Zu den etablierten Techniken zählenunter anderem die Stereolithografie sowie die Zwei-Photonen-Lithografie, derenWirkungsweise auf dem Prinzip der Zwei-Photonen-Absorption basiert. Ein neuer kürzlichpublizierter Mechanismus ersetzt das Konzept der Zwei-Photon Absorption durch die Zwei-Stufen-Absorption. Die vorliegende Arbeit verfolgt das Ziel, neuartige Moleküle zusynthetisieren und deren potenzielle Anwendungen im Bereich der Materialwissenschaften zuevaluieren. Im Rahmen dieser Studie wurde ein neuartiges aromatisches Diamin auf Basis des[2.2]Paracyclophans synthetisiert und als Baustein für die Herstellung poröser Materialien,einschließlich eines PIM sowie verschiedener COFs, verwendet. Des Weiteren wurde einNitroxid-modifiziertes Peptid synthetisiert, das zur Funktionalisierung der Oberfläche vonMOF-Nanopartikeln mittels Nitroxid-Austauschreaktion eingesetzt wurde. Ein weiteresForschungsprojekt konzentrierte sich auf die Synthese neuartiger Azid-funktionalisierterLinker und deren Anwendung in der Herstellung oberflächenverankerter metallorganischerGerüstverbindungen. Der Einbau der Azid-funktionalisierten organischen Linker soll diephotochemische Zersetzung und anschließende Analyse der resultierenden Produkte in einerkristallinen Umgebung ermöglichen. Abschließend wurden Initiatoren für die Anwendung inder laserbasierten additiven Fertigung mittels Zwei-Stufen-Absorption synthetisiert. Dieerhaltenen Photoinitiatoren wurden auf ihre Eignung für den 3D Laserdruck evaluiert und inDruckexperimenten getestet.

A significant class of functional materials is formed by porous networks, including metal-organic frameworks (MOFs), covalent organic frameworks (COFs), and polymers with intrinsicmicroporosity (PIMs). These materials find application in various fields, including the catalysisof chemical reactions, cell-specific delivery of pharmaceuticals, and the storage and separationof gases from gas mixtures. Their characteristic high specific surface area, combined with adefined pore size distribution, makes porous materials ideal for the encapsulation of activepharmaceuticals for targeted delivery, the adsorption of carbon dioxide (CO2) to reducegreenhouse gas concentrations and the storage of novel energy carriers such as hydrogen (H2)and methane (CH4).Additive manufacturing includes processes in which materials are deposited layer-by-layer tocreate three-dimensional (3D) objects. ... mehrLaser-based additive manufacturing represents asubcategory within these processes. Established techniques include stereolithography and two-photon lithography, which are based on the two-photon absorption principle. A new, recentlypublished mechanism replaces the concept of two-photon absorption with two-step absorption.The present work aims to synthesize novel molecules and evaluate their potential applicationsin the field of materials science. Within this study, a novel aromatic diamine based on[2.2]paracyclophane was synthesized and used as a building block for preparing porousmaterials, including a PIM and various COFs. Furthermore, a nitroxide-modified peptide wassynthesized and used to functionalize the surface of MOF nanoparticles via nitroxide exchangereaction. Another research project focused on synthesizing novel azido-functionalized linkersand their application in the fabrication of surface-anchored metal-organic frameworks.Incorporating the azide-functionalized organic linkers enables the photochemicaldecomposition and subsequent analysis of the resulting products in a crystalline environment.Finally, initiators for application in laser-based additive manufacturing via two-step absorptionwere synthesized. The obtained photoinitiators were evaluated for their suitability for 3D laserprinting and tested in printing experiments.