A microcavity-enhanced spin-photon interface for color centers in diamond

Die Realisierung von Quantennetzwerken über große Distanzen erfordert effiziente Schnittstellen zwischen Photonen und stationären Quantenspeichern. Farbzentren in Diamant stellen hierfür eine vielversprechende festkörperbasierte Plattform für Spin–Photon-Schnittstellen dar, da sie spinselektive optische Übergänge, lange Speicherzeiten und eine effiziente Spinkontrolle aufweisen. Diese Eigenschaften ermöglichten die erste Demonstration eines Quantennetzwerks mit drei Knoten auf Basis von Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in Diamant. Eine Skalierung auf Netzwerke mit mehr als drei Knoten wurde jedoch bislang durch die begrenzte Aufsammeleffizienz kohärenter Photonen verhindert. ... mehrDiese Einschränkung motiviert die kontinuierliche Weiterentwicklung effizienterer Spin–Photon-Schnittstellen, wobei sowohl die Kopplung von Spindefekten an optische Resonatoren als auch die Erforschung alternativer Farbzentren, die intrinsisch einen größeren Anteil kohärenter Photonen emittieren, von zentraler Bedeutung sind. Hier wird ein kombinierter Ansatz präsentiert, der die Integration von Zinn-Fehlstellen-Zentren mit intrinsisch vorteilhaften optischen Eigenschaften in eine faserbasierte Mikroresonator-Plattform zur effizienten Licht-Materie-Wechselwirkung realisiert.

Diese Arbeit demonstriert die Integration einer vollständig durchstimmbaren faserbasierten Fabry-Pérot-Mikroresonatorplattform in einen Entmischungskryostaten. Das System kann bei extrem niedrigem mechanischem Rauschen betrieben werden und erreicht passive Stabilitäten des Spiegelabstands von unter 10 pm in offener Konfiguration sowie unter 1 pm bei mechanischem Kontakt zwischen Faser- und planarem Spiegel, jeweils bei einer Resonatortemperatur von 1 K. Dadurch lässt sich die Plattform bei hoher Finesse und entsprechend starker Licht–Materie-Wechselwirkung in einem Temperaturregime betreiben, in dem phononinduzierte Spin-Dekohärenz stark unterdrückt ist.

Darüber hinaus präsentieren wir den vollständigen Prozess von kommerziell verfügbaren Diamantsubstraten bis hin zu resonatorintegrierten Diamantmembranen mit eingebetteten Zinn-Fehlstellen-Zentren. Durch sorgfältige Probenpräparation und -integration können wir den hybriden Luft-Diamant-Resonator in einem Regime betreiben, in dem die hohe Brechzahl der Diamantmembran genutzt wird, um das Feld in der Diamantregion zu konzentrieren. Dieses Regime, in dem die Licht-Materie-Wechselwirkung besonders stark ist, ist typischerweise schwer zugänglich, da Oberflächenrauigkeit an der Diamant-Luft-Grenzfläche mit hohen Streuverlusten einhergeht.

Die präsentierte experimentelle Plattform wird anschließend genutzt, um Purcell-verstärkte Emission von einzelnen Zinn-Fehlstellen-Zentren in Diamant zu demonstrieren. Wir beobachten eine Purcell-induzierte Verkürzung der Lebensdauer des optisch angeregten Zustands für eine diamantkonzentrierte Resonatormode, die einer Kooperativität von bis zu \( C_0=4.1 \) entspricht. Dieser Wert ist etwa doppelt so hoch wie der für eine luftkonzentrierte Mode beobachtete Wert (\(C_0=2.2\)) und lässt sich auf die sorgfältige Probenpräparation sowie die damit verbundenen geringen Streuverluste zurückführen. In diesem Regime hoher Kooperativität weisen wir zudem kohärente Kopplung zwischen einem Zinn-Fehlstellen-Zentrum und dem Mikroresonator nach, die sich experimentell in einer emitterinduzierten Extinktion in der Resonatortransmission äußert und mittels eines schwachen kohärenten Feldes ausgelesen wird. Aus dieser Messung wird eine kohärente Kooperativität von \( C=1.4 \) extrahiert, entsprechend einem Extinktionskontrast von \(\mathcal{C}=0.81\). Schließlich wird durch Anlegen eines externen Magnetfeldes die Entartung der Spin-Unterzustände aufgehoben, sodass die resultierende Zeeman-Aufspaltung spin-selektiver optischer Übergänge in der Transmission aufgelöst werden kann. Diese Ergebnisse stellen einen entscheidenden Schritt hin zu einer mikroresonatorverstärkten Spin-Photon-Schnittstelle für Zinn-Fehlstellen-Zentren in Diamant dar, die eine zentrale Voraussetzung für quantenspeicherassistierte Quantennetzwerke über große Distanzen bildet.

Im Kontrast zum Einzelemitter-Regime, das im Großteil der vorliegenden Arbeit untersucht wird, betrachten wir zusätzlich ein grundlegend anderes Regime, in dem ein Ensemble von Emittern kollektiv an einen Mikroresonator gekoppelt ist. Dieses ermöglicht die Untersuchung kollektiver Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung, die durch ein gemeinsames Strahlungsfeld vermittelt werden. Durch die Kopplung eines kleinen Ensembles von etwa 15 Stickstoff-Fehlstellen-Zentren an die optische Mode weisen wir experimentelle Signaturen kollektiver Emission und Superfluoreszenz nach. Auch wenn diese Experimente nicht direkt durch Anwendungen in Quantennetzwerken motiviert sind, verdeutlichen die Ergebnisse die breite Reichweite und Vielseitigkeit resonatorbasierter quantenoptischer Experimente mit Farbzentren in Diamant.

Realizing long-distance quantum networks requires efficient interfaces between photons and stationary quantum memories. Color centers in diamond constitute a promising solid-state platform for spin–photon interfaces, owing to their spin-selective optical transitions, long memory times, and efficient spin control. These properties enabled the first demonstration of a three-node quantum network based on nitrogen-vacancy centers in diamond; however, further scaling was hindered by the limited collection efficiency of coherent photons. This limitation motivates continued development of improved spin–photon interfaces, necessitating efficient coupling between spin defects and optical cavities, as well as the exploration of alternative color centers that intrinsically emit a larger fraction of coherent photons. ... mehrHere, we present a combined approach that integrates a fiber-based microcavity platform for efficient light–matter coupling with tin-vacancy centers in diamond featuring intrinsically favorable optical properties.

This dissertation demonstrates the successful integration of a fully tunable fiber-based Fabry–Pérot microcavity platform into a dilution refrigerator. The resulting system enables exceptionally low mechanical-noise operation, achieving passive stability below 10 pm in an open configuration and below 1 pm when the fiber and planar mirror are in mechanical contact, at a cavity temperature of 1 K. As a result, this platform allows operation at high cavity finesses and correspondingly large light–matter coupling, while accessing a temperature regime in which phonon-induced spin decoherence is strongly suppressed.

Furthermore, we present the complete process from commercially available diamond plates to tin-vacancy–hosting, cavity-integrated diamond membranes. Through careful sample preparation and cavity integration, we demonstrate operation of the hybrid cavity in a regime where the high-refractive-index of diamond can be exploited to concentrate the cavity field within the diamond region, thereby achieving enhanced light–matter coupling. This regime is usually challenging to access due to diamond surface imperfections and the resulting scattering losses.

The experimental platform is subsequently used to demonstrate Purcell-enhanced emission from individual tin-vacancy centers in diamond. We observe a Purcell-induced reduction of the excited-state lifetime corresponding to a cooperativity of up to $C_0=4.1$ for a diamond-confined cavity mode, nearly twice the value obtained for an air-confined mode ($C_0=2.2$), attributable to careful sample preparation and cavity integration.
Operating in this high-cooperativity regime, we observe pronounced emitter-induced extinction in the cavity transmission probed with a weak coherent field, evidencing coherent coupling between a tin-vacancy center and the microcavity. The measured extinction contrast of $\mathcal{C}=0.81$ corresponds to a coherent cooperativity of $C=1.4$. Finally, the application of an external magnetic field lifts the degeneracy of the spin sublevels, allowing the resulting Zeeman splitting of the optical transition to be resolved in the cavity transmission. This represents a substantial step toward a microcavity-enhanced spin–photon interface for tin-vacancy centers in diamond, relevant to the realization of memory-assisted long-distance quantum networks.

In contrast to the single-emitter cavity quantum electrodynamics regime explored throughout much of this thesis, we also investigate a distinctly different regime in which an ensemble of emitters is collectively coupled to a microcavity, enabling the study of collective light–matter effects mediated by a shared radiation field. Coupling a small ensemble of approximately 15 nitrogen-vacancy centers to the cavity reveals experimental signatures of collective emission and superfluorescence. While not directly motivated by quantum-network applications, these results highlight the broader scope of cavity quantum optics experiments with color centers in diamond.