Development and Application of Microkinetic Models Leveraging Optimization Algorithms and Surrogate Models

Die Katalyseforschung umfasst mehrere Bereiche wie die Synthese, Charakterisierung und Modellierung. Dieser interdisziplinäre Charakter macht die Digitalisierung des Forschungsfelds zu einer anspruchsvollen Aufgabe. Im Fokus der Aufmerksamkeit steht die Entwicklung und Anwendung digitaler
Werkzeuge zur Beschleunigung der Arbeitsabläufe bei der numerischen Modellierung. Insbesondere die Entwicklung mikrokinetischer Modelle ist ein entscheidender Schritt für das
rationale Katalysatordesign indem sie tiefere Einblicke in den Reaktionsmechanismus erlaubt. Die
hohe Dimensionalität dieser Modelle stellt jedoch häufig eine erhebliche Herausforderung bei
... mehr
der Modellentwicklung dar.

Um diesem Problem zu begegnen, wird in dieser Arbeit ein Optimierungstool
vorgestellt, welches einen Automatisierungsprozess und etablierte gradientenfreie Optimierungsalgorithmen
integriert, um den Modellierungsprozess zu beschleunigen. Das Tool wird auf
mehrere katalytische Systeme und Reaktionen angewendet und zeigt damit seine Vielseitigkeit
und sein Potenzial zur Verbesserung der Modellentwicklung in der heterogenen
Katalyse. Eine wichtige Anwendung, die in dieser Arbeit demonstriert wird, ist die
Entwicklung maßgeschneiderter Modelle für die Oxidation von Methan unter mageren
Bedingungen über PdO-basierten Katalysatoren und deren Anwendung zur Entwicklung eines Verständnisses über
die Auswirkungen von Trägermaterialien auf das katalytische Verhalten.

Darüber hinaus zeigt die Arbeit die Entwicklung eines Deep-Learning-basierten Surrogatmodells für die Methanoxidation über PdO/Al$_2$O$_3$ in einem Festbettreaktor. Dieses Surrogatmodell wird anschließend verwendet, um eine gradientenbasierte Optimierung des Simulationsparameters durchzuführen, der die verfügbare aktive Oberfläche repräsentiert. Die Optimierung erfolgt anhand experimenteller Leistungsdaten, um die dynamischen Veränderungen der Katalysatoreigenschaften unter Reaktionsbedingungen vorherzusagen.

Digitalization in catalysis research is a challenging endeavor due to its interdisciplinary scope, encompassing synthesis, characterization, and modeling. This thesis focuses on the development and application of digital tools to accelerate the workflows followed in numerical modeling. In particular, the development of microkinetic models is a crucial step in rational catalyst design and in gaining deeper insights from the reaction mechanism. However, the high-dimensionality of these models often poses a significant bottleneck in their development.

To address this, the work presented in this thesis introduces an optimization tool that integrates automation and established gradient-free optimization algorithms to accelerate the modeling process. ... mehrThe tool is applied across multiple catalytic systems and reactions, showcasing its versatility and potential to enhance model development in heterogeneous catalysis. A key application demonstrated in this thesis is the development of tailored models for the oxidation of methane under lean conditions over PdO-based catalysts, and using them to understand the effect of supports on the catalytic behavior.

In addition, the thesis also demonstrates the development of a deep learning-based surrogate model for methane oxidation over PdO/Al$_2$O$_3$ in a fixed bed reactor. This surrogate model is then used in performing gradient-based optimization of the simulation parameter representing the available active surface area against experimental performance data, to predict the dynamic changes in the catalyst properties under reaction conditions.