Bestimmung und Verteilung aquatischer PGE-Spezies in urbanen Systemen

Der Einsatz der auf Platinbasis erstellten Zytostatika Cisplatin und Carboplatin und die Emission aus Autoabgaskatalysatoren haben die Konzentration an Platin in Krankenhausabwässern und wie auch an Rhodium, Palladium und Platin im Straßenstaub stark befahrener Straßen seit Mitte der 80er Jahre signifikant erhöht. Dennoch liegen nur wenige Untersuchungen über die Bindungsformen (Spezies) dieser Elemente vor, welche entscheidenden Einfluß auf die Mobilität und Umverteilung innerhalb der aquatischen Umwelt besitzt. In dieser Arbeit gilt es, die Frage zu klären, ob Huminstoffe mit Platingruppenelementen interagieren bzw. Komplexe bilden und welche prinzipiellen Reaktionsmechanismen dabei ablaufen. Dabei wird im ersten Teil der Arbeit eine Methode zum Nachweis der Spezies von Platingruppenelementen entwickelt (online-Koppling SEC/HR-ICP-MS). Aufbauend auf der Methodenentwicklung werden Laborversuche zur Löslichkeit und Speziation von Platingruppenelementen angestellt. Abschließend erfolgt eine Feldstudie innerhalb eines städtischen Ökosystems. Während der Laborversuche wird nachgewiesen, daß gelöste, anorganische PGE mit Huminstoffen Komplexe bilden. ... mehrUnter alkalischen Bedingungen werden PGE in Form eines PGE-Huminstoff-Komplexes aus gemahlenem Katalysatormaterial gelöst. Dabei ist Pd das mobilste der untersuchten Edelmetalle. Jedoch erlangen unter komplexeren Matrixbedingungen weitere Faktoren Bedeutung. Die Huminstoffe partizipieren selbst an einer Vielzahl von Prozessen, die ihre Löslichkeit und damit ihre Rolle als Komplexbildungspartner beeinflussen. Hierzu zählen die Wechselwirkungen mit Erdkalkaliionen, Mineraloberflächen und organischen Phasen. Mitunter können die PGE-Huminstoff-Komplexe den gleichen Mechanismen unterworfen sein. Die Feldstudie zeigt auf, daß ein kontinuierlicher Eintrag (Deponie) und temporäre Emissionen (Straßenabfluß, Krankenhäuser) der PGE in die aquatische Umwelt stattfinden. Die Hauptemissionsquelle für Pt sind Krankenhäuser mit onkologischen Abteilungen (unterer µg/l-Bereich). Aus dem Deponiekörper und im Straßenabfluß werden niedrigere Pt- und Rh-Konzentrationen ermittelt (sub-µg/l-Bereich). Hier werden im Vergleich zu Rh und Pt um den Faktor zehn höhere Pd-Konzentrationen emittiert. In den untersuchten aquatischen Phasen leisten zur Remobilisierung der PGE neben den hochmolekularen Huminstoffen weitere organische Komplexbildner einen wesentlichen Beitrag.