Analysis of the unusually cold Arctic winter 2015/16 lowermost stratosphere by airborne and satellite observations and atmospheric models

In dieser Dissertation wird der zeitliche Verlauf der für die stratosphärische Chlorchemie relevanten Spurengase in der untersten Stratosphäre (lowermost stratosphere, LMS) während des arktischen Winters 2015/16 umfassend dargestellt und analysiert. Dieser Winter zeichnete sich durch außergewöhnlich niedrige stratosphärische Temperaturen aus. Horizontal und vertikal aufgelöste Spurengasmessungen des flugzeuggebundenen abbildenden Horizontsondierers GLORIA (Gimballed Limb Observer for Radiance Imaging of the Atmosphere) von der sogenannten PGS-Messkampagne wurden für eine detaillierte Analyse der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre (UTLS) verwendet.
... mehr
GLORIA wurde während dieser PGS-Messkampagne auf dem deutschen Forschungsflugzeug HALO (High Altitude and LOng range research aircraft) verwendet. Die wissenschaftlichen Flüge fanden zwischen dem 17. Dezember 2015 und dem 18. März 2016 statt und erstreckten sich über eine Region von 25–87°N und 80°W–30°O. Auf 15 wissenschaftlichen Flügen hat das GLORIA-Messinstrument mehr als 15.000 atmosphärische Profile in hoher spektraler Auflösung gemessen. Von diesen Messungen wurden zweidimensionale Verteilungen von Temperatur und den Spurengasen Salpetersäure (HNO3), Ozon (O3), Chlornitrat (ClONO2), Wasserdampf (H2O) und Dichlordifluormethan (CFC-12) abgeleitet. Abhängig von der Flughöhe und der troposphärischen Wolkenoberkante reichen die Temperatur- und Spurengasprofile von 5 bis 14 km Höhe. Die vertikale Auflösung dieser Profile beträgt zwischen 400 und 1000 m. Die Profile wurden auf Flughöhe mit simultan gemessenen in situ-Messungen validiert. Vergleiche mit den räumlich geringer aufgelösten Satellitenmessungen des Microwave Limb Sounder (MLS) zeigen übereinstimmende Strukturen.
Drei Messflüge im Januar, Februar und März 2016 werden bezüglich horizontaler und vertikaler Strukturen von O3 , ClONO2 und HNO3 detailliert analysiert. Diese Gase zeigen eine starke horizontale und vertikale Variabilität. ClONO2-Volumenmischungsverhältnisse von bis zu 1100 pptv wurden in feinen atmosphärischen Strukturen auf einer Höhe von 380 K potentieller Temperatur gemessen. Ähnliche feine Strukturen sind in O3- und HNO3-Messungen von GLORIA zu erkennen.
Satellitenmessungen von MLS und ACE-FTS (Atmospheric Chemistry Experiment – Fourier Transform Spectrometer) bieten einen Überblick über den gesamten arktischen Winter sowie über die Zusammensetzung der Stratosphäre oberhalb der HALO-Flughöhe. Zeitreihen dieser Satellitenmessungen zeigen im Zeitraum von Januar bis Februar 2016 ungewöhnlich niedrige Vorkommen von Salzsäure (HCl) und ClONO2 auf einer Höhe von 380 K potentieller Temperatur, während Chlormonoxid (ClO) deutlich erhöht war. Im März 2016 wurde aktives Chlor außergewöhnlich schnell in HCl deaktiviert, anstelle der für die Arktis üblichen Deaktivierung in ClONO2.
Die Messungen werden verwendet, um das Chemietransportmodell CLaMS (Chemical Lagrangian Model of the Stratosphere) sowie das Chemie-Klima-Modell EMAC (ECHAM/MESSy Atmospheric Chemistry) zu überprüfen. Die Übereinstimmungen mit den Messungen entsprechen den Erwartungen für das jeweilige Modell. Weil der Vergleich zwischen GLORIA und CLaMS detaillierter Übereinstimmungen zeigt, wird nur dieses Modell für die weiteren Analysen verwendet. Die von den Zeitreihen aus Satellitendaten beobachtete Chlordeaktivierung wird durch CLaMS besonders gut wiedergegeben, so dass dieses Modell verwendet werden konnte, um Sensitivitätsstudien bezüglich des Einflusses von geringer Verfügbarkeit von O3 sowie reaktivem Stickstoff (NOy) durchzuführen. Die Verfügbarkeit von O3 wird durch Ozonabbau reduziert, die Verfügbarkeit von NOy durch Sedimentierung eingeschränkt. Aufgrund der unterschiedlichen Zeit- und Höhenbereiche, in denen diese Effekte wirken, lässt sich schließen, dass die erhebliche Deaktivierung in HCl auf einer Höhe von 380 K potentieller Temperatur mit der geringen Verfügbarkeit von O3 sowie niedrigen Temperaturen zusammenhängt. Mit Hilfe von CLaMS wurde der chemische Ozonverlust für den arktischen Winter 2015/16 auf 0.4 ppmv auf 380 K und 1.75 ppmv auf 490 K potentieller Temperatur abgeschätzt. Eine Analyse von Ozonmessungen mit MLS dagegen schätzt den Ozonverlust auf 0.8 ppmv auf 375 K und 1.7 ppmv auf 475 K. Dieser Unterschied lässt sich damit erklären, dass das Absinken im Polarwirbel vom Modell unterschätzt wird.
Die chemische Zusammensetzung entlang Rückwärtstrajektorien von CLaMS zeigt für die GLORIA-Messungen, dass im Februar 2016 der Großteil der erhöhten ClONO2-Werte auf Chloraktivierung in der LMS während der vorangegangenen fünf Tage zurückzuführen ist. Im März 2016 dagegen wurden Luftmassen mit bereits erhöhten ClONO2-Werten aus Überresten des Polarwirbels länger als 11 Tage bis zum Messort transportiert.
Diese Dissertation zeigt durch Analyse der flugzeug- und satellitengebundenen Messungen, dass im Winter 2015/16 in der Arktis eine ungewöhnliche Chlordeaktivierung aufgrund der niedrigen Ozonkonzentrationen stattgefunden hat. Zwei atmosphärische Modelle wurden evaluiert, und das CLaMS-Modell wurde verwendet, um gemessene ClONO2-Konzentrationen auf Transport bzw. in situ-Deaktivierung in der LMS zurückzuführen.

This thesis presents a comprehensive view of the temporal evolution of trace gases relevant for chlorine chemistry in the lowermost stratosphere (LMS) over the course of the Arctic winter 2015/16. This particular winter was characterized by unusually cold stratospheric temperatures. Two-dimensional vertical cross sections of trace gases, measured by the airborne limb-imager GLORIA (Gimballed Limb Observer for Radiance Imaging of the Atmosphere) during the so-called PGS 1 campaign, are utilized to investigate in detail the upper troposphere lower stratosphere (UTLS).
GLORIA was operated on board the German High Altitude and LOng range research aircraft (HALO) during the PGS aircraft campaign. ... mehrResearch flights were conducted from 17 December 2015 until 18 March 2016 within 25–87°N and 80°W–30°E. During 15 scientific flights, the GLORIA instrument measured more than 15,000 atmospheric profiles at high spectral resolution. From these measurements, two-dimensional cross sections of temperature, nitric acid (HNO3), ozone (O3), chlorine nitrate (ClONO2), water vapor (H2O), and dichlorodifluoromethane (CFC-12) were retrieved. Dependent on flight altitude and tropospheric cloud cover, the vertical range of profiles retrieved from the measurements was typically between 5 and 14 km. A vertical resolution between 400 and 1000 m was achieved. The profiles were validated at flight altitude by simultaneous in situ measurements. Comparisons with the spatially lower resolved Microwave Limb Sounder (MLS) satellite instrument show highly consistent structures.
Three long-distance flights in January, February and March 2016 are discussed in detail regarding horizontal and vertical structures of O3, ClONO2, and HNO3, which show a large horizontal and vertical variability. ClONO2 volume mixing ratios up to 1100 pptv were measured at 380 K potential temperature in mesoscale structures. Similar mesoscale structures are also visible in GLORIA O3 and HNO3 cross sections.
Satellite measurements from MLS and ACE-FTS (Atmospheric Chemistry Experiment – Fourier Transform Spectrometer) provide an overview over the whole winter and information about the stratospheric situation above flight altitude. Time series of these satellite measurements reveal unusually low abundances of hydrogen chloride (HCl) and ClONO2 inside the polar vortex at 380 K from the beginning of January to the end of February 2016, while strongly enhanced chlorine monoxide (ClO) is observed. In March 2016, unusually rapid chlorine deactivation into HCl is observed instead of deactivation into ClONO2 , the more typical pathway for chlorine deactivation in the Arctic.
The measurements are applied to evaluate simulation results from the chemistry transport model CLaMS (Chemical Lagrangian Model of the Stratosphere) and the chemistry climate model EMAC (ECHAM/MESSy Atmospheric Chemistry). The comparisons show agreement within the expected performance of these models. Because of the more detailed agreement between GLORIA measurements and CLaMS simulations, only this model is used for further analyses. Chlorine deactivation observed in the satellite time series is well reproduced by CLaMS, therefore this model is used for sensitivity studies regarding the influence of low abundances of O3 and reactive nitrogen (NOy). The availability of O3 is reduced by ozone depletion, and NOy is reduced by sedimentation. On the basis of the different altitude and time ranges of these effects, this thesis concludes that the substantial chlorine deactivation into HCl at 380 K arose as a result of very low ozone abundances together with low temperatures. CLaMS estimates ozone depletion of at least 0.4 ppmv at 380 K and 1.75 ppmv at 490 K. A “Match-based” analysis of MLS O3 measurements estimates chemical ozone loss with 0.8 ppmv at 375 K and 1.7 ppmv at 475 K. Differences are contributed to underestimation of downwelling in the model.
CLaMS trajectories are used to analyze the history of enhanced ClONO2 measured by GLORIA. In February 2016, most of the enhanced ClONO2 is traced back to chlorine deactivation that had occurred within the past five days prior to the GLORIA measurement. In March, after the final warming, air masses, in which chlorine has previously been deactivated into ClONO2, have been transported within the remnants of polar vortex air towards the location of measurement for at least 11 days.
This thesis presents a study based on aircraft and satellite measurements, which demonstrate unusual Arctic chlorine deactivation due to low ozone abundances. Atmospheric models are evaluated, and measured ClONO 2 is linked to transport and in situ deactivation in the LMS.