Abstract:
Luftverschmutzung, insbesondere hohe Konzentrationen von mikroskopischen Partikeln in der Atmosphäre, sogenannte Feinstaubpartikel (PM), haben schwerwiegende Auswirkungen auf die menschliche Gesundheit. Partikel mit einem aerodynamischen Durchmesser von weniger als 10$\mu$m (PM10) können in die Atemwege gelangen und bereits eine kurzzeitige Exposition gegenüber hohen PM-Konzentrationen kann zu unmittelbaren negativen Auswirkungen wie Asthmaanfällen führen. Sind Menschen über einen längeren Zeitraum erhöhten PM-Konzentrationen ausgesetzt, kann die Lunge geschädigt werden und das Risiko von Herz-Kreislauf-Erkrankungen und Diabetes steigt. ... mehrDiese gesundheitlichen Auswirkungen können die Lebenserwartung senken. Obwohl in den letzten Jahrzehnten ein rückläufiger Trend der PM-Konzentrationen in Europa zu verzeichnen ist, liegen die aktuellen PM-Konzentrationen in vielen Mitgliedsstaaten immer noch über den WHO-Empfehlungen, was zur Folge hat, dass die derzeitigen PM-Konzentrationen in vielen Gebieten Europas mit hoher Wahrscheinlichkeit für Menschen schädlich sind. Infolgedessen wurden bereits einige Maßnahmen gegen die Luftverschmutzung umgesetzt, darunter städtische Umweltzonen und andere Einschränkungen für den privaten Autoverkehr. Es sind jedoch weitere Anstrengungen erforderlich, um gesundheitlich unbedenkliche PM-Konzentrationen zu ermöglichen.
Um effizientere Strategien für eine bessere Luftqualität zu entwickeln, müssen den Entscheidungsträgern zusammenhängende Informationen über räumlich-zeitliche Muster der PM-Konzentrationen zur Verfügung stehen. Die sogenannte Aerosol Optische Dicke (AOD), die aus satellitengestützten Messungen gewonnen wird, hat das Potenzial, diese Informationen zu liefern. Die AOD stellt das Integral der Partikelbelastung in einer Atmosphärensäule dar, die mit den bodennahen PM-Konzentrationen in Beziehung gesetzt werden kann. Dies ist notwendig, da bodennahe PM-Konzentrationen von besonderer Relevanz sind für die Bestimmung schädlicher Auswirkungen auf den Menschen. Die Verwendung der AOD zur Annäherung der PM-Konzentrationen in Bodennähe bringt jedoch einige Herausforderungen mit sich, da die Beziehung zwischen AOD und PM durch eine Reihe von meteorologischen Parametern beeinflusst wird. Daher wird in dieser Arbeit das Potenzial satellitengestützter AOD zur Bestimmung bodennaher PM-Konzentrationen analysiert und eine Grundlage für die genaue Ableitung zusammenhängender Informationen zur bodennahen Luftverschmutzung durch satellitengestützte AOD geschaffen. Darüber hinaus ist bekannt, dass verschiedene Umweltfaktoren PM-Konzentrationen beeinflussen und die Luftverschmutzung verstärken können. Um die Wirksamkeit von Strategien zur Verbesserung der Luftqualität wissenschaftlich beurteilen zu können, müssen die Auswirkungen von Umwelteinflüssen auf die PM-Konzentrationen von anthropogenen Emissionen getrennt werden. In dieser Arbeit wird das wissenschaftliche Verständnis der Umwelteinflüsse auf die PM-Konzentrationen und die Entwicklung von Phasen starker Verschmutzung in Bezug auf die atmosphärischen Umgebungsbedingungen erweitert.
In dieser Arbeit werden drei zusammenhängende Studien vorgestellt, die sich jeweils mit einer Hauptforschungsfrage befassen. Diese Hauptforschungsfragen zusammen mit den Hauptergebnissen sind:
Wie beeinflussen die meteorologischen Bedingungen die statistische Beziehung zwischen AOD und PM?
Eine für den Nordosten Deutschlands durchgeführte Studie zeigt einen nichtlinearen Zusammenhang zwischen AOD und PM10 in Bodennähe auf, was auf den Einfluss der meteorologischen Parameter relative Luftfeuchtigkeit (RH), Grenzschichthöhe (BLH), Windrichtung und Windgeschwindigkeit zurückzuführen ist. Wenn eine relativ trockene Atmosphäre (30%<RH$\leq$50%) mit einer mittelhohen BLH (600–1,200m) zusammenfällt, sind die normalisierten Werte von AOD und PM10 bei Anwendung einer semiquantitativen Skala ähnlich. Dies deutet auf eine Übereinstimmung von AOD und PM10 hin. Mit zunehmender Umgebungsfeuchte (>80%) erhöht sich die AOD durch die Feuchtigkeitsaufnahme der Partikel und dem dadurch verursachten hygroskopischen Partikelwachstum. Dies führt zu einer relativen Überschätzung der trockenen Partikelkonzentration in Bodennähe, wenn diese auf Basis der AD approximiert wird. Dieser Effekt kann jedoch durch höhere PM10-Messwerte bei niedrigen Grenzschichten (<600m) kompensiert werden, was schließlich zu AOD- und PM10-Satellitenmessungen in ähnlicher Größenordnung führt. Die Windrichtung beeinflusst die Beziehung zwischen AOD und PM10 durch den Transport von Luftmassen mit unterschiedlichen Eigenschaften in das Untersuchungsgebiet. Unter Bedingungen, die von westlichen Luftmassen dominiert werden, ist die Wahrscheinlichkeit vergleichsweise hoch, dass die AOD bei Anwendung einer semiquantitativen Skala relativ höher ist als die PM10-Beobachtung. Dies deutet auf eine Überschätzung der PM10-Konzentrationen auf Basis der AOD hin. Westliche Luftmassen sind häufig marinen Ursprungs und haben damit tendenziell eine höhere RH und enthalten einen hohen Gehalt an Meersalzen. Meersalze sind hydrophil und fördern das hygroskopische Wachstum von Partikeln, wodurch wiederum die AOD erhöht wird.
Die Analyse des Zusammenhangs zwischen AOD und PM10 zeigt, dass die Berücksichtigung der Parameter RH, BLH und Wind notwendig ist, wenn Schätzungen von PM10 auf Basis von satellitengestützter AOD angestrebt werden. Das in dieser Studie vorgestellte Konzept der Normalisierung der AOD / PM10-Datenpaare eignet sich für die Anwendung in anderen Untersuchungsgebieten. Die Erkenntnisse dieser Studie haben das Potenzial, zukünftige Abschätzungen bodennaher PM-Konzentrationen auf Basis von Satelliten-AOD zu verbessern.
Was sind die bestimmenden Einflussfaktoren auf PM10-Konzentrationen, wenn diese auf Basis der vorherrschenden Umweltbedingungen und AOD abgeschätzt werden?
Ein statistisches Modell wird zur Vorhersage in Deutschland gemessener PM10-Konzentrationen auf Basis satellitengestützter AOD und unter Berücksichtigung der Umweltbedingungen aufgesetzt. Sensitivitätsanalysen an diesem Modell zeigen, dass die wichtigsten Einflussfaktoren auf die modellierten PM10-Konzentrationen die Ost-West-Windströmung, die BLH und die Temperatur sind. Einströmung von Luftmassen aus östlichen Richtungen über mehrere Tage hinweg erhöht die modellierten PM10-Konzentrationen im Durchschnitt um $\sim$10$\mu$g/m$^3$ im Vergleich zu Situationen, die von westlichem Einstrom dominiert werden. Dies ist auf grenzüberschreitenden Partikeltransport aus Ländern östlich von Deutschland zurückzuführen. Modellierte PM10-Konzentrationen für niedrige BLHs (<800m) erhöhen sich um durchschnittlich $\sim$10$\mu$g/m$^3$ aufgrund der Akkumulation von Partikeln in Bodennähe. Dieser Mechanismus erweist sich im Winter und Herbst als besonders wichtig. Im Sommer zeigen die Modellergebnisse eine deutliche Erhöhung der PM10-Vorhersagen (bis zu $\sim$12$\mu$g/m$^3$ bei um 15K erhöhten Temperaturen). Dies ist auf eine verstärkte biogenene Aktivität und erhöhte Staubaufwirbelung aufgrund ausgetrockneter Böden zurückzuführen. Im gleichen Modell-Setup zeigen Sensitivitätsanalysen, dass die AOD positiv mit PM10 korreliert, aber BLH und die Ost-West-Windkomponente die Beziehung zwischen AOD und PM10 wesentlich beeinflussen. AOD und PM10 korrelieren im Sommer schwächer, da dann die Partikel innerhalb einer höheren Grenzschicht stärker verteilt sind und die AOD weitgehend von den höher in der Atmosphäre befindlichen Partikeln bestimmt wird. Die Ergebnisse deuten darauf hin, dass die AOD zur Beurteilung der Luftqualität am Boden verwendet werden kann, wenn sie durch eine statistische Modellierung mit meteorologischen Umgebungsbedingungen verknüpft wird. Darüber hinaus wird der starke Einfluss der meteorologischen Bedingungen auf die PM10-Konzentrationen aufgezeigt.
Wie bestimmen atmosphärische Prozesse die Konzentration verschiedener chemischer Bestandteile von PM1 auf lokaler Ebene?
Atmosphärische Einflussfaktoren auf Konzentrationen von Feinstaubpartikeln, die kleiner als 1$\mu$m (PM1) sind, und deren chemischen Hauptbestandteile, werden analysiert. Der Fokus liegt dabei auf den Prozessen, die zu Phasen mit hoher Schadstoffbelastung führen. Ein statistisches Modell wird aufgestellt, um die täglichen Schwankungen der PM1-Konzentrationen unter Berücksichtigung der meteorologischen Bedingungen zu reproduzieren. Dafür werden Daten eines suburban-geprägten Standorts südwestlich von Paris, Frankreich, verwendet. Sensitivitätsanalysen des Modells deuten darauf hin, dass Spitzenkonzentrationen von PM1 im Winter durch die bodennahe Partikelakkumulation bei niedrigen BLHs in Kombination mit der Bildung neuer Partikel und erhöhten Heizungsemissionen bei niedrigen Temperaturen (<$\sim$5$^{\circ}$C) verursacht werden.
Im Sommer sind die Spitzenkonzentrationen von PM1 im Allgemeinen niedriger als im Winter. Erhöhte PM1-Konzentrationen treten jedoch auf, wenn windstille Bedingungen mit hohen Temperaturen zusammentreffen, die zu photochemisch induzierten Partikelbildungsprozessen führen. Der Transport verschmutzter Luft aus der Pariser Region führt in beiden Jahreszeiten zu einem deutlichen Anstieg der PM1-Konzentrationen. Hochaufgelöste Fallstudien zeigen eine große Variabilität der Prozesse, die zu Phasen starker Verschmutzung führen. Die Prozesse variieren nicht nur zwischen, sondern auch innerhalb der Jahreszeiten. Die Modellergebnisse zeigen beispielsweise für eine Phase starker Luftverschmutzung im Januar 2016, dass diese durch einen Temperaturabfall verursacht wurde, was die modellierten PM1 Konzentrationen um bis zu 11$\mu$g/m$^3$ erhöht. Dies wird auf eine verstärkte Bildung von sekundären anorganischen Aerosolen (SIA) und einen Anstieg der lokalen Heizungsemissionen zurückgeführt. Im Gegensatz dazu werden im Dezember 2016 hohe PM1-Konzentrationen hauptsächlich durch eine niedrige BLH und Partikeladvektion aus dem Raum Paris verursacht. Ein beobachteter Rückgang der Schadstoffkonzentrationen während dieser Phase hängt mit einer Änderung der Windrichtung zusammen, die weniger belastete, maritime Luftmassen herantransportiert, was zu einem Rückgang der PM1-Konzentrationen von $\sim$4$\mu$g/m$^3$ führt. Obwohl sich diese Ergebnisse auf lokale Ereignisse beziehen, sind die Ergebnisse verallgemeinerbar und auch für andere Regionen relevant. Dies betrifft beispielsweise die Relevanz der Bildung neuer Partikel während kalter Temperaturen oder die Akkumulation von Partikeln in bodennahen Atmosphärenschichten durch eine niedrige BLH. Der Einfluss transportierter Partikel unterstreicht die Notwendigkeit großräumiger Maßnahmen zur Senkung des atmosphärischen Partikelgehalts.
Diese Arbeit liefert ein quantitatives Verständnis der Beziehung zwischen AOD und PM10 und schafft damit eine Grundlage für Abschätzungen von PM auf Basis von AOD. Diese PM-Abschätzungen sind von großem Nutzen für die Identifizierung von stark verschmutzten Gebieten und zur langfristigen Beobachtung der Luftqualität auf großen räumlichen Skalen. Darüber hinaus ist das wissenschaftliche Verständnis der Umweltprozesse, die PM-Konzentrationen beeinflussen, wichtig, um atmosphärische Prozesse bei der Entwicklung von Strategien zur Schadstoffminderung berücksichtigen zu können.
Abstract (englisch):
Air pollution, in particular high concentrations of suspended particles in the atmosphere, so-called particulate matter (PM), has serious implications on human well-being. Particles with an aerodynamic diameter below 10$\mu$m (PM10) can enter the human respiratory system, and even short-term exposures to high PM concentrations can lead to immediate negative effects such as an increased numbers of asthma seizures. If humans are exposed to increased PM concentrations for a longer period, the lungs can be damaged and the risk of cardiovascular diseases and diabetes increases. ... mehrThese adverse health effects can lead to a loss in life expectancy. Although the last decades showed a declining trend of PM concentrations in Europe, PM levels still remain above WHO recommendations, meaning that there is a high probability of current PM concentrations being harmful to humans in many areas of Europe. As a consequence, several measures against air pollution have been proposed, including urban low emission zones or other partial driving bans. Still, more efforts are needed to ensure PM levels are below harmful levels. To develop more efficient plans towards better air quality, policymakers need to be provided with coherent information on spatiotemporal patterns of PM concentrations. Aerosol optical depth (AOD) retrieved from satellite-based measurements has the potential to provide this information. AOD constitutes a columnar-integrated approximation of the atmospheric particle burden and can be related to near-ground concentrations of PM, which is the more relevant quantity concerning harmful effects on humans. However, using AOD to approximate PM concentrations at ground level presents several challenges, as the relationship between AOD and PM is influenced by a number of meteorological parameters. Hence, this thesis analyses the applicability of columnar, satellite-based AOD to derive ground-level PM.
Furthermore, it is known that environmental conditions are important drivers of PM concentrations and can amplify high pollution situations. For a scientifically sound assessment of the efficiency of strategies towards better air quality, the effect of environmental influences on PM concentrations needs to be separated from anthropogenic emissions. It is, therefore, a further goal of this thesis to advance the scientific understanding of environmental drivers on PM concentrations and of how high pollution episodes evolve with respect to ambient atmospheric conditions.
Based on these motivations, three studies are presented in this thesis, each addressing a main research question. These main research question along with the main findings are:
How do meteorological conditions influence the statistical relationship between AOD and PM?
For a study area in northeastern Germany, the relationship between AOD and PM10 is shown to be highly nonlinear, which is attributed to the influence of the meteorological parameters relative humidity (RH), boundary layer height (BLH), wind direction, and wind speed. Generally, when a relatively dry atmosphere (30%<RH$\leq$50%) coincides with a medium BLH (600–1200m), AOD and PM10 are in the same range on a semi-quantitative scale, indicating agreement of AOD and PM10. AOD increases with increasing ambient RH (>80%) due to hygroscopic particle growth, leading to a relative overestimation of the dry particle concentration near the ground. However, this effect can be compensated if a low boundary layer (<600m) is present, which in turn significantly increases PM10, eventually leading to satellite AOD and PM10 measurements of similar magnitude. Wind direction influences the relationship between AOD and PM10 by transporting air masses with varying characteristics to the study area. During conditions dominated by western air masses, there is a relatively high probability that the satellite AOD is higher than the PM10 observation on a semi-quantitative scale, indicating an overestimation of PM10 concentrations by AOD. Western air masses are more likely to be of marine origin, meaning that they are wetter, i.e., tend to have a higher RH, and carry a high content of sea salts. Sea salts are hydrophilic and promote the hygroscopic growth of particles, thus increasing the AOD.
The analysis of the relationship between AOD and PM10 shows that if estimates of PM10 from AOD are targeted, the consideration of the parameters RH, BLH, and wind is necessary. The concept presented in this research chapter can be generalized for use in other study areas. Insights of this study have the potential to improve future estimations of near-ground PM concentrations based on satellite AOD.
What are the main drivers of PM10 when environmental conditions and AOD are used to estimate PM10 concentrations?
A statistical model is set up to predict hourly mean PM10 concentrations for measurement sites in Germany, taking into account satellite AOD and ambient environmental conditions pertaining to meteorology and the land surface. Sensitivity analyses on this model show that important meteorological drivers of modeled PM10 concentrations include multi-day east-west wind flow, BLH, and temperature.
Multiday inflow from eastern directions increases PM10 concentrations on average by $\sim$10$\mu$g/m$^3$ when compared to situations dominated by western inflow, indicating trans-boundary particle transport from countries east of Germany. An increase of modeled PM10 concentrations for low BLHs (<800m) is estimated to be on average $\sim$10$\mu$g/m$^3$ due to confinement of particles close to the ground. This mechanism is shown to be particularly important in winter and autumn. An increase in de-seasonalised temperatures in summer causes a marked increase in PM10 predictions (up to $\sim$12$\mu$g/m$^3$ for a temperature increase of 15K) due to enhanced biogenic activity and increased dust resuspension due to dried-up soils. In the same modelling framework, sensitivity analyses show that AOD is positively related to PM10, but BLH and the east-west wind component substantially influence the relationship between AOD and PM10. AOD and PM10 are weaker correlated in summer when particles are more dispersed within a well-mixed boundary layer, and the AOD is largely determined by particles higher up in the atmosphere. These results suggest that AOD can be used to assess air quality at ground level in a statistical modelling framework that links it with meteorological conditions. Furthermore, the strong influence of meteorological conditions on variations of PM10 concentrations is shown.
How do atmospheric processes drive concentrations of different PM1 species at a local scale?
Atmospheric drivers of concentrations of speciated fine-mode particles, i.e., particles smaller than 1$\mu$m (PM1), and processes leading to high-pollution episodes are analysed. A statistical model is set up to predict day-to-day variations of PM1 concentrations under consideration of meteorological conditions using data from a suburban site southwest of Paris, France. Sensitivity analyses on the model suggest that the particle accumulation effect of low BLHs in combination with the formation of new particles and increased heating emissions during low-temperatures (<$\sim$5$^{\circ}$C) drive peak PM1 concentrations in winter.
Summer peak PM1 concentrations are generally lower than in winter. Still, elevated PM1 concentrations in summer occur when calm conditions coincide with high temperatures that lead to photochemically-induced particle formation processes. Advection of polluted air from the Paris region cause substantially increased PM1 concentrations in both seasons.
High-resolution case studies show a large variability of processes that can lead to the development of high pollution events. Processes vary between and even within seasons. A high pollution episode in January 2016 is shown to be driven by a drop in temperature, increasing PM1 predictions by up to 11$\mu$g/m$^3$. This is attributed to enhanced formation of secondary inorganic aerosols (SIA) and an increase in local wood-burning emissions. In contrast, during December 2016, high PM1 concentrations are caused mainly by a shallow BLH and particle advection from the Paris area. It is shown that an observed decrease in pollution levels is linked to a change in wind direction, advecting cleaner, maritime air to the PM measurement site, leading to a decrease of $\sim$4$\mu$g/m$^3$. Although these results refer to local events, the results are generalizable and relevant for other regions as well. This concerns for example the relevance of new particles formation processes during cold conditions, or the accumulation of particles in near-ground layers of the atmosphere during shallow BLHs. The influence of transported particles underlines the need for large-scale measures to reduce atmospheric PM concentrations.
This thesis provides a quantitative understanding of the relationship between AOD and PM10, which constitutes a valuable basis for future efforts to accurately estimate PM from AOD. These PM estimates are highly beneficial for the identification of pollution hotspots and the long-term monitoring of air quality over a large spatial scale. Furthermore, the advancement of the scientific understanding of environmental processes driving PM concentrations is crucial for the development of pollution mitigation strategies and to scientifically test the efficiency of these measures.
