Abstract:
Mit dem Erscheinen des Internets der Dinge (IoT) und dem Wunsch Alltagsgegenständeintelligenter zu machen, steigt die Nachfrage an mechanisch flexiblen oder in Textilien integrierbare Sensoren dieser nächsten Generation. Schon jetzt werden unzählige dieser Sensoren benötigt, um den immer größer werdenden Bedarf zu decken. Aus diesem Grund sind kostengünstige Herstellungsprozesse, die eine großflächige Herstellung auf einem flexiblen Substrat erlauben von Interesse. Das Drucken funktionaler Tinten erlaubt die Herstellung kostengünstiger elektronischer Bauteile auf flexiblen Substraten. ... mehrDas vollständige Drucken von elektronischen Bauelementen hat in den letzten zwei Jahrzehnten immer mehr an Bedeutung gewonnen, dank einfacher und kostengünstiger Skalierung dieser gedruckten Bauelemente. Um den komplexen Anforderungen zukünftiger Sensoren gerecht zu werden müssen gedruckte elektronische Elemente wie beispielsweise Kondensatoren oder Transistoren auf flexiblen Substraten, integriert werden. Flexible, überwiegend p-leitende, organische Halbleiter sind bis zum jetzigen Zeitpunkt weit verbreitet, sind aber unter normalen Umgebungsbedingungen instabil und weisen eine geringe Ladungsträgerbeweglichkeit auf. Metalloxide, die ebenfalls n-leitende Halbleiter sind, können die Nachteile von organischen Materialien überwinden und zudem auf flexiblen Substraten, wie z.B. PET oder PEN aufgebracht werden. Nichtsdestotrotz wird die Herstellung von vollständig gedruckten Schaltungen auf flexiblen Substraten von vielen verschiedenen Faktoren beeinflusst. Insbesondere ist es wichtig, dass die Bauteile auf dem Substrat haften, kompatibel mit anderen elektronischen Bauelemente und die Prozesstemperaturen auf das Substrat abgestimmt sind. Auch der Einfluss von Leistungsparametern wie der Ladungsträgerbeweglichkeit, der mechanischen Stabilität oder der Reproduzierbarkeit sind nicht zu vernachlässigen. Die elektronischen Komponenten einer Schaltung beinhalten elektrisch leitende Elemente (Elektroden und elektrische Verbindungen), die leitende Tinten wie Silber oder Graphen), Halbleiter basierend auf Metalloxiden (ZnO, In2O3) und elektrische Isolatoren wie beispielsweise als Gate-Dielektrikum dienende Elektrolyte benötigen. Daher müssen die zuvor aufgeführten Materialien unter Berücksichtigung der physikalischen Gegebenheiten des Substrates in einem Druckprozess integriert werden. Des Weiteren müssen die chemische und elektrische Kompatibilität aller Komponenten berücksichtigt werden, um die Leistung der gedruckten Schaltung zu maximieren. Daher liegt der Fokus der vorliegenden Arbeit auf der Entwicklung von gedruckten (Metall)Oxid-Transistoren und Logikgattern auf flexiblen Substraten. Insbesondere auf die Architektur der Transistoren wird hierbei eingegangen. Durch ein Elektrolyt isolierte Transistoren, mit Indiumoxid als aktiven Semikonduktor und den durch konduktive Graphentinte realisierten Elektroden und elektrischen Verbindungen als passive Komponenten, werden vollständig auf ein Glassubstrat gedruckt. Verschiedene Transistorarchitekturen werden analysiert, um Kontaktwiderstände und chemische Reaktionen zu minimieren und gleichzeitig die aktive Fläche im Halbleiter zu maximieren. Ein besonderes Augenmerk liegt dabei auf den Schlüsselparametern der gedruckten Transistoren wie beispielsweise Kapazitäten, Schaltgeschwindigkeit, Ein-, Ausschaltströme und Schwellwertspannung, die für eine große Anzahl an Transistoren analysiert wird. Die Isolation der Transistoren mit einem Elektrolyten erlaubt es, die eingesetzten Versorgungsspannungen auf 1 V zu reduzieren und als gedruckte Batterien zur Spannungsversorgung einzusetzen. Diese Transistoren zeigen mit nur 0.33Ωcm einen deutlich niedrigeren Kontaktwiederstand als Transistoren mit konventionellem Dielektrikum. Um die Transistoren für den potentiellen Einsatz in elektronische Schaltungen zu untersuchen, werden Logikgatter in Form von Invertern in der Widerstands-Transistor-Logik (TRL) gedruckt und analysiert. Um diese Gatter auf ein mechanisch flexibles Polyamid Substrat zu drucken, wird besondere Aufmerksamkeit auf die Vorbereitung des Substrats und die Ermittlung kritischer Parameter wie die Signalverstärkung und Signallaufzeiten gelegt. Die Signalverstärkung von 3.5 ist für diese Inverter identisch zu Invertern welche auf unflexiblen Substrate gedruckt sind. Des Weiteren wird die mechanische Flexibilität von Indiumoxid auf dem Polyamidsubstrat über mehrere Zyklen hinweg untersucht. Abschließend, für die Kompatibilität mit den PEN-Substrate wird die Prozesstemperatur vom Indiumoxid reduziert. Das Formen eines Indiumoxid-Films wird dabei durch optische anstatt thermischen Methode erzielt, wodurch die Prozesszeit von 2 Stunden auf etwa 20 Millisekunden reduziert werden kann. Zusammenfassend beschäftigt sich die vorliegende Arbeit mit der Entwicklung von vollständig gedruckten elektronischen Bauelementen, die auf Metalloxiden basieren und die auf preisgünstigen Plastiksubstraten prozessiert werden., Diese Entwicklung ebnet den Weg für den zukünftigen Einsatz in digitalisierten und role-to-roll kompatiblen elektronischen Anwendungen wie Großraum Displays und tragbaren Sensoren.
Abstract (englisch):
With the emergence of Internet of Things (IoT) and the desire to refashion everyday things into becoming smart and intelligent, there is high demand for new generation sensors that are flexible and even wearable. Billions of such sensors would need to be manufactured, thereby requiring low cost, easy processing and large area manufacturing on flexible substrates. Printing as a means of ink deposition is economically very viable method to manufacture flexible electronics and the quest to fully printing electronics is gathering more attention. Thereupon, digitally printed electronics has received increased interest in the past two and half decades, thanks to the ability to upscale easily and at low costs. ... mehrIn order to satisfy the complicated specifications of future flexible sensing devices, basic electronic components such as capacitors and transistors need to be developed in complex circuits on flexible substrates. While flexible organic semiconductors are quite developed in terms of printing process and circuit technologies, their predominant p-type nature, environmental instability and low mobility are points of concern. Therefore, there is a need to develop roadmaps for printing environmentally stable and high mobility metal-oxide semiconductors on flexible substrates such as PET/PEN. Another advantage is that oxide semiconductors are also widely available as n-type semiconductors. In this regard, fully printing electronic circuits on non-rigid substrates such as PET/PEN or paper requires attention towards many factors. These include adhesion on the substrate, compatibility with other functional components as well as substrate-suitable processing temperature for each component. Performance identifying parameters such as device mobility, mechanical stability and reproducibility need to be paid attention to. The electronic components of the printed circuits include conductive parts (including electrodes and interconnects) that require metallic inks (such as silver, graphene), semiconducting active materials made of metal-oxides (such as ZnO, In2O3), and electronically insulating components for gate dielectrics such as high capacitance electrolytes. Therefore, printing and processing techniques of the above mentioned functional inks are to be designed such that they match the physical requirements of flexible substrates. At the same time, the chemical and electrical compatibility of all components with one another are to be ensured in order to maximize the performance of the printed circuit. Subsequently, the work in this thesis focuses on the development of printed oxide transistors and logics on flexible substrates. A comprehensive study of layer wise development of fully printed electronic devices is attempted as part of this thesis. Electrolyte gated transistors (EGTs) are first fully printed on glass substrates, in which (In2O3) is the active semiconductor and conductive graphene ink formed the passive components such as, electrodes, resistors and interconnects. Different device architectures are investigated to minimize contact resistance and unwanted chemical reactions as well as to maximize the active area on the semiconductor. Special attention has been given to key parameters of the fully printed EGTs such as capacitance, switching speeds, current on-off ratio, subthreshold swing and threshold voltage tested on a large number of devices. Electrolyte gating facilitated operating voltages less than 1 V which makes the devices compatible with printed batteries. The EGTs also have contact resistance of 33Ωcm, which is several orders lower than other dielectric gated devices. To test the transistors for potential utilization in complex circuits, logics such as transistor-resistor logic (TRL) are printed and tested as inverters. In order to print these on flexible polyimide substrate, careful attention is devoted to the preparation of the substrate for printing and parameters such as the signal gain, propagation delay and rise/fall times of the printed inverter determined. A signal gain of 3.5 is observed for the TRL structures, which is similar to the observed value for similar structures on rigid substrates. Furthermore, the mechanical stability of the oxide semiconductor on polyimide has been determined over a number of cycles. Finally, the processing temperature of the oxide is reduced to suit processing on a PEN substrate. Photonic curing method is utilized to make the processing of the In2O3semiconductor suitable on the PEN substrate. By using photonic curing, furnace necessity is eliminated for the formation of oxide from precursor, which reduces the processing times in the order of 10^5, from 2 hours to 20 milliseconds. In short, this work therefore can be packaged into a successful quest for fully printing oxide electronics on cheap plastic substrates, thereby, paving way for digitized and roll-to-roll compatible electronic applications such as flexible large-area displays and wearable sensors.
