Charakterisierung von vorgemischten Methan/Sauerstoff-Flammen im POX (partielle Oxidation) Bereich unter erhöhten Drücken

Industrielle Hochtemperatursynthesen, die mit reinem Sauerstoff als Oxidator, betrieben werden unterscheiden sich signifikant von konventioneller Verbrennung (Luft als Oxidator).
In dieser Arbeit wird die Entwicklung einer modularen Versuchsanlage im Labormaßstab vorgestellt, die die Untersuchungen des Einflusses einzelner Parameter (Äquivalenzverhältnis, Vorwärmtemperatur und Druck) auf die Flammenstruktur von brennstoffreichen CH4/O2-Flammen ermöglicht. Die gewählten Randbedingungen sind an industrielle Prozesse angelehnt.
Zur experimentellen Untersuchung der laminar vorgemischten flachen Flammen wurden sowohl optische als auch invasive Messtechniken eingesetzt. ... mehrMittels Laser-basierter absorptionsspektroskopischer Untersuchungen (TDLAS) des H2O-Moleküls konnten sowohl Temperatur- als auch Konzentrationsprofile direkt ermittelt werden. Mittels invasiver Probenentnahme in Kombination mit einem Gaschromatographen und Massenspektrometer (GC/MS) konnten die Edukte und weitere Hauptprodukte der Verbrennung experimentell gemessen werden. In umfangreichen Voruntersuchungen wurden neben der Identifikation geeigneter Absorptionslinien auch eine Software zur Steuerung und Auswertung der TDLAS-Messungen entwickelt und eine geeignete Sondengeometrie zur invasiven Probenentnahme bestimmt.
Ein Vergleich der experimentellen Ergebnisse mit den Ergebnissen detaillier-ter Reaktionsmechanismen zeigte, dass selbst bei den Hauptprodukten der Verbrennung große Unterschiede zwischen den Messergebnissen und einzelnen Mechanismen liegen. Es zeigte sich, dass je nach betrachteter Spezies unterschiedliche Reaktionsmechanismen mit den experimentellen Ergebnissen übereinstimmen. Dies hebt die Bedeutung der Erfassung experimenteller Daten für die Entwicklung oder Erweiterung detaillierter Reakti-onsmechanismen für die Anwendung in brennstoffreichen Oxy-Fuel Flammen hervor.
Des Weiteren wurden bei der Ermittlung von Temperaturen und H2O-Konzentrationen jeweils Maximalwerte gemessen, die deutlich über den Gleichgewichtsbedingungen liegen. Dies ist auf das Phänomen der super-adiabaten Flammentemperaturen (SAFT) zurückzuführen, das für brennstoff-reiche Kohlenwasserstoff/Oxidator-Flammen charakteristisch ist und durch die unterschiedlichen chemischen Zeitmaße der schnellen exothermen Oxidationsreaktionen und endothermen Synthesegasproduktion erklärt werden kann. Erstmals konnte der Einfluss der Parameter Äquivalenzverhältnis, Vorwärmtemperatur und Druck auf SAFT in brennstoffreichen CH4/O2-Flammen experimentell ermittelt werden.

Industrial high temperature syntheses using pure oxygen as oxidizer differ significantly from conventional combustion (air as oxidizer).
In this thesis the development of a modular test rig on laboratory scale is presented, which allows the investigation of the influence of single parame-ters (equivalence ratio, preheating temperature and pressure) on the flame structure of fuel-rich CH4/O2 flames. The selected boundary conditions are based on industrial processes.
For the experimental investigation of laminar premixed flat flames, optical as well as invasive measurement techniques were used. ... mehrBy means of laser-based absorption spectroscopy (TDLAS) of the H2O molecule, both tempera-ture and concentration profiles could be determined directly. By means of invasive sampling in combination with a gas chromatograph and mass spectrometer (GC/MS) the educts and other main combustion products could be determined experimentally. In extensive preliminary investigations, besides the identification of suitable absorption lines, a software for the control and evaluation of the TDLAS measurements was developed and a suitable probe geometry for invasive sampling designed.
A comparison of experimental results with the results of detailed reaction mechanisms showed even for the main products of combustion large differ-ences between the experimental results and individual mechanisms. It was shown that, depending on the species considered, different reaction mecha-nisms correspond with the experimental results. This illustrates the importance of collecting experimental data for the development or extension of detailed reaction mechanisms for the application in fuel-rich oxy-fuel flames.
Furthermore, maximum values of temperature and H2O concentration, which are clearly above equilibrium conditions, were determined. This is due to the so-called phenomenon of super-adiabatic flame temperatures (SAFT), which is characteristic for fuel-rich hydrocarbon/oxidizer flames and may be explained by the different chemical time scales of the fast exothermic oxidation and the endothermic synthesis gas production. For the first time the influence of the parameters equivalence ratio, preheating temperature and pressure on SAFT could be determined experimentally in fuel-rich CH4/O2-flames.