Abstract:
Die Lithium-Ionen-Batterie wird heutzutage in der mobilen Kommunikation, der stationären Energiespeicherung sowie der Elektromobilität eingesetzt. Die stark steigende Nachfrage führt zu einem hohen Interesse an der Herstellung und deren Auswirkung auf die Leistungsmerkmale. Es ist notwendig, Produktionsanlagen zu schaffen, die die Nachfrage nach hochwertigen Batterien bedienen können. Dafür ist es erforderlich zu untersuchen, wie sich Abweichungen in den Produkteigenschaften, z. B. von strukturellen Merkmalen, auf die Qualität auswirken. Dies trägt langfristig dazu bei, die Ausschussrate zu reduzieren und damit die Quali\-tät und Nachhaltigkeit zu verbessern.
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Im Rahmen der Dissertation wird untersucht, wie sich Unsicherheiten, die in der Produktion entstehen, auf die Elektrodenstruktur und die elektrochemischen Eigenschaften auswirken. Mit Hilfe von mathematischer Modellierung wird analysiert, wie sich verschiedene Arten von Schwankungen über die verketteten Herstellungsprozesse fortpflanzen, entwickeln und die elektrochemischen Eigenschaften der Batterie beeinflussen. Ziel ist es, sensitive Prozesse und Strukturparameter zu identifizieren. Darüber hinaus werden robuste Elektrodenstrukturen identifiziert, die aufgrund ihrer spezifischen Struktur zu geringeren Abweichungen führen.
Im ersten Teil wird untersucht, wie sich Schwankungen in den Produktionsprozessen auf die Leistungsmerkmale von Lithium-Ionen-Batterien auswirken. Um dies zu analysieren, wird eine modellbasierte Beschreibung der Fertigungsprozesse mit einem elektrochemischen Batteriemodell gekoppelt. Das erlaubt die kontinuierliche Beschreibung von Abhängigkeiten zwischen Produktionsprozessen, Elektrodenstruktur und elektrochemischen Eigenschaften. Die dadurch entwickelte Plattform wird in einer Fallstudie angewendet, um zu untersuchen, wie sich Schwankungen in der Elektrodenproduktion ausbreiten und die Leistung beeinflussen. Für die analysierten Szenarien zeigt sich, dass der Beschichtungsprozess den höchsten Einfluss auf die Leistungseigenschaften hat. In diesem Prozess wird die Beladung der Elektroden mit Aktivmaterial eingestellt und damit auch die Leistung der Elektrode beeinflusst. Die Plattform ermöglicht ebenso die Untersuchung von Wechselwirkungen zwischen Produktionsschritten. So kommt es zwischen dem Beschichten und Kalandrieren zu relevanten Wechselwirkungen, da in beiden Prozessen die gleichen Strukturparameter verändert werden. Im Anschluss an die Fallstudie wird untersucht, wie die Elektrodenstruktur angepasst werden muss, damit die Leistungseigenschaften von Kathoden robust gegen Schwankungen in der Struktur reagieren. Es zeigt sich, dass Elektroden mit hoher Schichtdicke und geringer Porosität in Betriebspunkten, in denen der Massentransport im Elektrolyten der begrenzende Faktor ist, zu hohen Leistungsabweichungen neigen. Durch den Einsatz von robuster Optimierung wird die volumetrische Energiedichte leicht verringert, ohne dass es zu einem limitierenden Massentransport im Elektrolyten kommt. Dadurch wird ein deutliches Absinken der Leistung bei Schwankungen in der Struktur verhindert. Infolgedessen sinkt die Standardabweichung und die Ausschussrate in der Herstellung kann deutlich reduziert werden.
Im zweiten Teil der Arbeit wird die Mikrostruktur der Elektrode untersucht. Der Schwerpunkt liegt auf der Struktur der Leitruß-Binder-Matrix. Trotz gleicher Volumenanteile kann allein eine veränderte Netzwerkstruktur der Matrix zu deutlichen Unterschieden in der Leistung und der Alterung führen. Es werden unterschiedliche elektrische Netzwerkstrukturen untersucht und robuste und bevorzugte Strukturen identifiziert, um geringere Schwankungen der volumetrischen Energiedichte und Degradation zu erzielen.
Zusammenfassend tragen die Ergebnisse der Dissertation dazu bei, ein wissensbasiertes Verständnis darüber aufzubauen, wie sich Unsicherheiten im Bereich der Produktion und der Elektrodenstruktur auf die elektrochemischen Eigenschaften von Lithium-Ionen-Batterien auswirken. Es werden Modelle entwickelt, welche eine Beschreibung der notwendigen Zusammenhänge ermöglichen. Basierend auf den Modellen werden verschiedene Untersuchungen durchgeführt, die es erlauben, Schwankungen zu verringern und die Produktqualität der Batterien zu verbessern. Weiterhin wird die robuste Optimierung eingesetzt, um gezielt den Ausschuss im Bereich der Produktion zu verringern. Dadurch wird die Nachhaltigkeit von Lithium-Ionen-Batterien verbessert, da es zu weniger Materialverbrauch im Bereich der Produktion kommt.
Abstract (englisch):
Nowadays, lithium-ion batteries are applied in mobile communications, stationary energy storage, and electromobility. The great demand for batteries results in an increased interest in production and its impact on performance characteristics. It is necessary to establish production facilities capable of meeting the demand for high-quality batteries. Therefore, it is mandatory to investigate how deviations in product characteristics, e.g., structural features, affect quality measures. In the long term, this will help to reduce the scrap rates and thus improve the sustainability and quality of lithium-ion batteries.
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The dissertation studies how uncertainties induced by the production processes affect the electrode structure and the electrochemical properties. Mathematical models are used to analyze how different types of deviations propagate and evolve along with the production processes and affect the electrochemical properties of the battery. The goal is to identify sensitive production processes and structural parameters. In addition, robust electrode structures are identified, resulting in reduced deviations based on their specific design.
The first part discusses how deviations caused by the production affect the performance of lithium-ion batteries. For analyzing that, models describing the single production processes are coupled with an electrochemical battery model. The approach allows the continuous description of the relationships between the process parameters, the electrode structure, and the electrochemical properties. The resulting platform is applied in a case study to investigate how deviations in production propagate and consequently affect performance. It is shown, that the electrode coating process is the most sensitive process for the analyzed settings. That process defines the loading of the electrode with active material and thus also the performance. The approach further enables studying interactions between production steps. It is identified that interactions occur between the coating and calendering process since the same structural parameters are affected. Following the case study, a robust optimization is implemented on an electrochemical battery model. The goal is to identify cathode structures that provide consistent performance even when the structure is affected by deviations. It is observed that high-energy electrodes with high layer thickness and low porosity tend to have high deviations in performance at operating points where mass transport in the electrolyte is the limiting factor. By applying robust optimization, the volumetric energy density is slightly reduced, and limitations in mass transport in the electrolyte are avoided. That prevents a drop in performance. Consequently, the standard deviation is decreased, and the scrap rate in production is significantly reduced.
In the second part of the work, the microstructure of the electrode is studied in detail. The focus is on the structure of the carbon black-binder matrix. Despite identical volume fractions, a changing network structure of the matrix can result in deviations in performance and aging. Different electrical network structures are investigated, and robust and preferred ones are identified to achieve low deviations.
In summary, the results of the dissertation contribute to building a knowledge-based understanding of how uncertainties in production and electrode structure affect the electrochemical properties of lithium-ion batteries. Models are developed which enable representing the relevant relationships. Based on the models, investigations are carried out, enabling a reduction of deviations and improving product quality. Furthermore, robust optimization is used to reduce scrap in production. That improves the sustainability of lithium-ion batteries, as there will be less material consumption in the production area.
