Electrokinetic Transport at Microscale: Particle Electromigration and Fluid Pumping in Lab-on-Chip Microsystems

Lab-on-Chip(LOC)-Systeme werden in vielen Bereichen, wie Chemie und Mikrobiologie, insbesondere Genomik, über Umweltmonitoring bis hin zur klinischen Diagnostik eingesetzt. Die Weiterentwicklung bestehender Systeme fokussiert sich auf Miniaturisierung, Multiplexing und der Optimierung von Schnittstellen. In dieser Arbeit wird ein LOC-Design vorgestellt, das verspricht, diesen Trends gerecht zu werden. Durch seine Programmierbarkeit und aktive Elektrodenoberfläche ohne Kanalstruktur ist es klassischen Systemen in der Anwendungsflexibilität und der Möglichkeit zur Miniaturisierung überlegen. ... mehrDie vorliegende Studie untersucht die Machbarkeit des vorgestellten Systems in zwei seiner kritischsten Aspekte, die Kontrollierbarkeit chemischer Proben und Leistungsfähigkeit des Pumpmechanismus.

Beide genannten Aspekte sind komplexe elektrokinetische Phänomene. Wandelektroden in der Oberfläche des Chips ermöglichen das kontrollierte Pumpen von Flüssigkeiten. Dabei sind die Elektrodenabstände von gleicher Größenordnung wie die entstehenden
Ionenwolken, deren geometrische Größe durch die Debye-Länge charakterisiert ist. Die häufig verwendete vereinfachende Annahme einer dünnen Debye-Schicht gilt in diesem Zusammenhang nicht. Darüber hinaus liegen Proben und Reagenzien in flüssiger Form vor und sind von einer Trägerflüssigkeit umgeben. Diese Flüssigkeitstropfen sollen auf der Chipoberfläche kontrolliert bewegt werden. Entscheidend dafür ist ein grundlegendes Verständnis über das Verhalten der Tropfen unter dem Einfluss elektrischer Felder. Traditionelle Modelle, wie das Taylor-Melcher-Modell, scheitern hier, da sie Elektromigrationseffekte nicht erklären können, die in Experimenten beobachtet wurden.

Die vorliegende Studie untersucht im ersten Teil Elektromigration nicht mischbarer tropfenförmiger Proben in starken elektrolytischen Lösungen mithilfe eines asymptotischen Ansatzes. Nichtlineare elektrokinetische Effekte in der Debye-Schicht werden betrachtet und quantitative Vorhersagen über Migrationsgeschwindigkeit und Deformation des Tropfens getroffen. Experimentell beobachtete Elektromigrationseffekte können so bestätigt werden. Überraschenderweise können auch bei elektrisch neutralen Tropfen Migrationseffekte auftreten. Der Einfluss der Stärke des Elektrolyts auf die genannten Ergebnisse ist vergleichsweise klein. Im Gegensatz dazu haben andere Annahmen, die beispielsweise die Modellierung der Tropfengeometrie betreffen, erheblichen Einfluss.

Im zweiten Teil wird eine Machbarkeitsstudie des Pumpmechanismus mittels numerischer Simulation vorgestellt. Ein auf spektralen Methoden basierender Lösungsalgorithmus wurde speziell für diesen Zweck entwickelt. Ausreichend hohe Transportgeschwindigkeiten und das gewünschte homogene Strömungsfeld können damit bestätigt werden. Ebenfalls wird die Wärmeproduktion durch Ohm’sche Ströme in der Trägerflüssigkeit berechnet. Sie gilt als limitierender Faktor für die Miniaturisierung des Systems. Weitere Limitierungen sind durch Produktionskosten des Prototypen, Schaltfrequenz und kleinstmöglicher Elektrodenabstand gegeben. Ein Optimierungsalgorithmus für verschiedene Parameter wird im Rahmen dieser Arbeit vorgestellt. Dieser bildet zusammen mit einer systematischen Beschreibung der Systemarchitektur die Grundlage für schrittweise Weiterentwicklungen und deren numerische Verifizierung.

The application fields of lab-on-chip (LOC) devices range from chemical and microbiological research topics, like genomics, via environmental monitoring to clinical diagnostics. Current efforts in LOC development are addressing miniaturization, multiplexing, and interface optimization. An LOC design promising to serve these trends is presented in this work. The active-surface programmable LOC features a channel-free design, easing fabrication at small length scales and outclassing classical systems with regard to flexibility. This study investigates the feasibility of the presented design by addressing two of the most critical aspects, sample control and fluid transport performance. ... mehr

Crucial for both of these aspects is the understanding of complex electrokinetic phenomena. Wall electrodes inside the device enable fluid pumping and flow control. Electrode distances are of similar magnitude as the size of the respective charge clouds, determined by the Debye length. Simplifying assumptions, like the thin-Debye-layer limit, do not hold. Samples and reactants are in fluid form and dispersed in the surrounding phase of the carrier fluid. The control of such fluid droplets inside the LOC system relies heavily on the predictability of their behavior in the presence of electric fields. Traditional models, such as the Taylor-Melcher model, do not capture electromigration observed in experimental studies.

In this study, electromigration of immiscible droplet samples in strong electrolytes is investigated by an asymptotic approach resolving the nonlinear Debye-layer electrokinetics. Quantitative predictions on migration speed and deformation of the drop are made. In accordance with experimental results, the occurrence of electromigration is confirmed. Remarkably, this holds even for droplets with zero net charge. The influence of electrolyte strength in such systems is found to be small while other modeling parameters, e.g. approximation of the geometry, are of major impact.

In the second part of this investigation, a feasibility analysis of the pumping mechanism is performed by numerical simulation. Specifically for this purpose, a non-interpolating spectral solver was constructed. We confirm sufficiently high transport speeds and the desired homogeneous flow field. Heat dissipation, which acts as a limiting factor for miniaturization, is estimated from the Ohmic charge fluxes within the carrier fluid. Further technical limitations, such as prototyping cost, clock frequency, and producible electrode distance, are discussed and an optimization algorithm is presented. Together with a systematic description of the design architecture, the basis for successive further developments and their numerical verification is established.