Systematic Investigation of Poly(ethylene oxide)-grafted Polymethacrylates as solvent-free Polymer Electrolytes

Hier wird eine systematische Untersuchung der Struktur-Eigenschafts-Beziehung von Polymerelektrolyten (PEs) auf Basis von Bürstenpolymeren vorgestellt, die aus einem Methacrylat (MA) Rückgrat und Methoxy(poly(ethylenoxid)) (mPEO) Seitenketten bestehen.
Dazu wurden die Einflüsse kleiner Änderungen in der chemischen Struktur wie Seitenkettenlänge und Rückgratlänge, sowie die Synthese von Copolymeren auf die elektrochemische Leistung der resultierenden PEs untersucht.
Basierend auf den Ergebnissen ermöglichen kürzere Hauptkettenlängen von 12 Wiederholungseinheiten (ru) und viermal längere Seitenketten (im Vergleich zu Polymeren mit 100 ru in der Hauptkette und 4,5 Ethylenoxid (EO) ru) eine Erhöhung der Ionenleitfähigkeit um zwei Ordnungen in der Größenordnung von 1,57 × 10-3 mS cm-1 bei 0 °C für PEO-basierte Elektrolyte mit einer definierten Bürstenpolymerstruktur.
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Weiter wurde festgestellt, dass Elektrolyte mit niedrigeren Lithiumsalzkonzentrationen von 1:15 und 1:20 an Verhältnis von Lithiumion zu EO-Wiederholeinheiten höhere Ionenleitfähigkeiten liefern. Der relative Anstieg der Ionenleitfähigkeit aufgrund von Lithiumsalzkonzentrationen ist für Polymere mit kürzeren Seitenketten höher.
Die systematischen Untersuchungen geben Einblick in den komplexen Kompromiss zwischen verschiedenen Parametern, einschließlich günstiger Verhältnisse von Monomeren zur Synthese von Copolymeren, sowie optimaler Lithiumsalzkonzentration.

Herein, we present a systematic investigation of the structure-property relationship of polymer electrolytes (PEs) based on brush polymers consisting of a methacrylate (MA) backbone and methoxy(poly(ethylene oxide)) (mPEO) side chains.
To do so, the influences of small changes in the chemical structure such as side chain length and backbone length onto the electrochemical performance of the resulting PEs were thoroughly investigated.
Based on the results shorter backbone lengths of 12 repeating units (ru) and four times longer side chains (in comparison to polymers with 100 ru in the backbone and 4.5 ethylene oxide (EO) ru) allow for an increase in ionic conductivity of two orders of magnitude to 1.57x10 3 mS cm 1 at 0°C for PEO-based electrolytes with a defined brush polymer structure.
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It was also found that electrolytes with lower lithium salt concentrations of 1:15 and 1:20 as a ratio of lithium ion to EO ru delivers higher ionic conductivities. The relative increase in ionic conductivity due to lithium salt concentrations was found higher for polymers with shorter side chains.
The systematic investigations reveal insight into the complex trade-off between various parameters including favorable copolymerization patterns, as well as optimal lithium salt concentration.