Improving the consistency of greenhouse gas measurements from ground-based remote sensing instruments using a portable FTIR spectrometer

Die Bekämpfung des Klimawandels ist eines der wichtigsten Aufgaben unserer Zeit.
Dafür ist es unerlässlich die Treibhausgaskonzentrationen in der Atmosphäre zu kennen.
Für weltweite Messungen sind Satelliten die beste Wahl. Diese messen Säulengemittelte molare Mischungsverhältnisse bezogen auf trockene Luft (im folgenden bezeichnet als XGas).

Um die Genauigkeit von Satelliten zu gewährleisten müssen diese jedoch kalibriert und validiert werden.
Das Messnetzwerk "Total Carbon Column Observing Network (TCCON)" ist derzeit der de-facto Standard, welches Referenzdaten für die Satellitenkalibrierung bereithält. ... mehrDafür nutzt es bodengestützte Fernerkundungsmessungen von Fourier-Transformations-Infrarot (FTIR) Spektrometer, welche auf dem Globus verteilt sind.
Für hochpräzises Validierungsdaten ist es entscheidend, dass die Messungen der Spektrometer untereinander konsistent sind. In dieser Arbeit wird eine neue Methode präsentiert, um diese Konsistenz zu überprüfen. Der so genannte Travel Standard (TS) basiert auf einem EM27/SUN, einem kleinen, tragbaren FTIR-Spektrometer, welches in Kapagnen Vergleichsmessungen mit TCCON Spektrometern durchführt. Das EM27/SUN ist das Standardinstrument des "Collaborative Carbon Column Observing Networks (COCCON)". Da das EM27/SUN tragbar ist, ist das COCCON so konzipiert, dass alle EM27/SUN Spektrometer mithilfe eines gemeinsamen Referenzspektrometers kalibriert werden. Dieses Referenzspektrometer misst kontinuierlich in Karlsruhe und ist wiederum auf die Karlsruher TCCON Station kalibriert. Daher dient TCCON-Karlsruhe als Referenz für die Vergleiche mit dem TS.

Sowohl für die Auswertesoftware des TCCON als auch die des COCCON wurden kürzlich neue Versionen veröffentlicht. Daher wurde die Aktualisierung und die Prozessierung der Karlsruher TCCON Daten mit diser neuen Version in dieser Arbeit durchgeführt.
Des Weiteren wurde die neue Version der COCCON Auswertesoftware kalibriert um mit der TCCON Auswertung übereinzustimmen.
Die Kalibrierung zeigt einen Unterschied zwischen TCCON und COCCON in Abhängigkeit von $\mathrm{XH_2O}$. Dieser beträgt bis zu 3 ppm (0.7 %) für $\mathrm{XCO_2}$, 0.01 ppm (0.55 %) für $\mathrm{XCH_4}$ und 0.56 ppb (0.56 %) für $\mathrm{XCO}$. Die Ursache dieser Abweichung ist noch unbekannt und bedarf weiterer Untersuchungen. Die Kalibrierung korrigiert diese Unterschiede durch eine empirische $\mathrm{XH_2O}$-abhängige Funktion.

Mit dem TS wurden Messkampagnen an den TCCON-Standorten in Tsukuba (TK) in Japan, East Trout Lake (ETL) in Kanada und Wollongong (WG) in Australien durchgeführt. In ETL fiel das TCCON-Spektrometer kurz vor der Ankunft des TS aus. Daher war kein direkter Vergleich möglich. Zwischen den einzelnen Kampagnen wurden „Instrumental Line Shape“ (ILS) Messungen im Labor und Vergleichsmessungen mit der COCCON-Referenz durchgeführt. Alle Messungen der ILS liegen im normalen Bereich eines EM27/SUN-Spektrometers. Die maximale Änderung der Vergleichsmessungen zwischen den Kampagnen beträgt 0.31 ppm für $\mathrm{XCO_2}$, 0.0019 ppm für $\mathrm{XCH_4}$ und -0.51ppb für $\mathrm{XCO}$. Für alle Gase liegt dies unter der von TCCON geschätzten Abweichung zwischen den TCCON Spektrometern ($\pm$ 0.1 % für $\mathrm{XCO_2}$, $\pm $0.215 % für $\mathrm{XCH_4}$ und $\pm 2.7$ % für $\mathrm{XCO}$).
Bei jeder Kampagne wurden sowohl die regulären hochauflösenden (HR) als auch die niedrigauflösenden (LR) TCCON-Messungen durchgeführt und mit den TS-Messungen verglichen. Für $\mathrm{XCO_2}$ und $\mathrm{XCH_4}$ liegen die Abweichungen für die LR- und HR-Messungen innerhalb der geschätzten Konsistenz der TCCON-Spektrometer, mit Ausnahme der TK-LR $\mathrm{XCO_2}$-Daten mit einer Abweichung von 0.113 %.
Für $\mathrm{XCO}$ liegen die TK-LR und die WG-HR innerhalb der geschätzten Abweichung von TCCON. Die TK-LR-Daten zeigten Abweichungen von mehr als 7 % und die WG-LR-Daten eine Abweichung von -5.6 %. Bei der Messungen beider Datensätze lagen jedoch bekannte Probleme vor, die diese Ergebnisse verursachen. Bei TK und WG wurde zudem ein hoher Rauschpegel festgestellt, der auf ein niedriges Signal-zu-Rausch-Verhältnis im Spektralbereich von Sauerstoff zurückgeführt werden konnte. Daraufhin wurden mehrere TCCON-Spektrometer auf das gleiche Problem hin überprüft, wobei sich herausstellte, dass mehrere Standorte das gleiche Problem haben. Außerdem wurde in TK ein Fehler im Zeitstempel der Messungen von -44 s festgestellt.
Diese Resultate unterstreichen wie nützlich der TS für die Qualitätssicherung innerhalb des TCCONs ist.

Mitigation of climate change is one of the most important issues of the present time.
Therefore, it is crucial to have a precise knowledge of the concentrations of Greenhous Gases (GHG) in the atmosphere.
For this task, satellites are an appropriate tool: They are providing column-averaged dry-air mole fractions (denoted as XGas in the following) on a global scale.

However, to ensure the quality of their data they need to be calibrated and validated.
The "Total Carbon Column Observing Network (TCCON)" is currently the de facto standard for providing reference data for satellite calibration using ground-based remote sensing Fourier-transform infrared (FTIR) spectrometers distributed over the globe.
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For providing highly precise validation data it is crucial to ensure small site-to-site biases across the network.
In this work, a new method to investigate the TCCON site-to-site consistency is described.
The so called Travel Standard(TS) is based on an EM27/SUN, a small, portable FTIR spectrometer which is deployed to the TCCON sites to collect side-by-side measurements.
The EM27/SUN is the standard instrument of the "Collaborative Carbon Column Observing Networks (COCCON)". As they are portable, the COCCON is designed such that all EM27/SUN spectrometers are calibrated to a common reference unit. It is operated in Karlsruhe (Germany) and tied to the Karlsruhe TCCON site.
Therefore, by comparing sites to the TS and the TS to the reference unit, it is also possible to compare them to the Karlsruhe site, which hence serves as a reference for the comparisons of the TCCON sites.

For the retrieval software of both, the TCCON and COCCON, updates were released recently. Therefore, the update and reprocessing of the Karlsruhe TCCON site as well as the calibration of the COCCON retrieval software was realized in this work.
The calibration showed a difference of the TCCON and COCCON in dependency of $\mathrm{XH_2O}$ of up to 3 ppm (0.7 %) for $\mathrm{XCO_2}$, 0.01 ppm (0.55 %) for $\mathrm{XCH_4}$ and 0.56 ppb (0.56 %) for $\mathrm{XCO}$. The origin of this bias is still unknown and needs further investigations. The calibration corrects these differences by an empirical calibration-factor correction.

The TS was deployed to campaigns at the TCCON sites in Tsukuba (TK), in Japan, East Trout Lake (ETL) in Canada and Wollongong (WG) in Australia.
In ETL, the TCCON spectrometer broke down shortly before the TS arrived. Hence, no side-by-side comparison was possible.
Between each campaign, the instrumental line shape (ILS) measurements and solar side-by-side measurements with the TS next to the COCCON reference were collected.
All ILS measurements were in the expected range for an EM27/SUN spectrometer.
The maximum change in the XGas measurements found between the campaigns is 0.31 ppm for $\mathrm{XCO_2}$, 0.0019 ppm for $\mathrm{XCH_4}$ and -0.51 ppb for $\mathrm{XCO}$. For all gases this is below the estimated TCCON site-to-site bias.
At each campaign the regular TCCON high-resolution (HR) as well as low-resolution (LR) measurements were collected and compared to the TS measurements.

For $\mathrm{XCO_2}$ and $\mathrm{XCH_4}$ deviations for the LR and HR measurements are within the estimated TCCON site-to-site bias ($\pm$ 0.1 % for $\mathrm{XCO_2}$ and $\pm$ 0.215 % for $\mathrm{XCH_4}$) with the exception of the TK-LR $\mathrm{XCO_2}$ data with a deviation of 0.113 %.
For $\mathrm{XCO}$ the deviations of the TK-LR and the WG-HR data are within the estimated TCCON site-to-site bias ($\pm$ 2.7 %).
The TK-LR data showed deviations of more than 7 % and the WG-LR data a deviation of -5.6 %. However, for both datasets there are known issues causing these results.
In TK and EG high noise levels of the TCCON retrievals were detected, which could be traced back to a low signal-to-noise ratio in the $\mathrm{O_2}$ retrieval. Thereupon, several TCCON sites were checked for the same issue. This investigation revealed that several sites are also suffering from this.
Furthermore, in TK a timing error of -44 s was detected.
These findings emphasize the usefulness of the TS for the quality maintenance of the TCCON.