Numerical Analysis of the Reacting Flow in a Spherical Jet Stirred Reactor

Die Modellierung der Reaktionsströmung in chemischen Reaktoren verbessert unser Verständnis komplexer chemischer Reaktionen, insbesondere solcher, an denen eine große Anzahl von Chemikalien beteiligt ist.
Chemische Prozesse finden in der Regel unter turbulenten Bedingungen in chemischen Reaktoren im Labormaßstab statt. Eine Strömung mit hoher turbulenter Reynoldszahl verbessert die Mischeffizienz; allerdings nimmt die Komplexität des Systems zu, insbesondere wenn man die Chemie berücksichtigt.
Experimentelle Daten aus dem JSR-Aufbau liefern wertvolle Informationen über die Umwandlung chemischer Spezies, obwohl die Details der Eigenschaften des turbulenten Strömungsfeldes aufgrund der begrenzten optischen Zugänglichkeit des Geräteaufbaus übersehen werden.
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Das Hauptziel der vorliegenden Studie ist die Durchführung einer numerischen Studie, um die Informationslücke über die zugrundeliegenden Mischungsprozesse zu schließen und ein theoretisches Modell zur Erfassung der Inhomogenität innerhalb des sphärischen JSR zu entwickeln.

Die vorliegende Studie ist in zwei Teile gegliedert.
Der erste Teil konzentriert sich auf die CFD-Analyse eines nicht reagierenden~Gemischs mit Hilfe von instationären dreidimensionalen LES.
Genauer gesagt, wird die Entwicklung der Abnahme eines Tracer gases innerhalb eines Standarddesigns eines sphärischen JSR mit vier turbulenten Düsen untersucht.
Um die zeitliche Entwicklung der~Tracerkonzentration~numerisch vorhersagen zu können, werden die großskaligen turbulenten Bewegungen durch die herrschenden Gleichungen aufgelöst und die kleinen Skalen durch die Turbulenzmodellierung der LES modelliert.
In dieser Studie wird zunächst die Durchmischungsqualität im Reaktor untersucht, indem die Eigenschaften des Strömungsfeldes analysiert werden, wie zum Beispiel die turbulente kinetische Energie, die Verteilung der Verweilzeit und die Standardabweichung des Tracers.
Danach wird die Mischeffizienz des JSR unter Berücksichtigung verschiedener Größen von Düsendurchmesser und Kugelbehälterdurchmesser~unter~verschiedenen thermodynamischen Betriebsparametern untersucht.
Die Ergebnisse zeigen, dass das Standarddesign des JSR (Gefäßdurchmesser von \SI{40}{\milli\meter} und Düsendurchmesser von \SI{1}{\milli\meter}) bei hohen Drücken die Durchmischung verbessern könnte. Eine perfekt gemischte Zusammensetzung und eine homogene Verteilung des Tracer-Massenanteils werden jedoch bei keinem der simulierten sphärischen JSR erreicht.

Der zweite Teil zielt auf die Entwicklung eines nulldimensionalen mathematischen Modells zur Analyse der chemischen Kinetik eines reagierenden Gemischs innerhalb des JSR.
Nach~diesem~Modell wird das Volumen des JSR in eine Reihe repräsentativer homogener Zonen unterteilt, in denen alle Skalarfelder in jeder Zone als einheitlich betrachtet werden. Die thermodynamischen Variablen (mit Ausnahme des Drucks) und die Zusammensetzung des Gemischs können sich jedoch von Zone zu Zone unterscheiden.
Um den Massen- und Wärmetransport zwischen den Zonen\- zu berücksichtigen, wird ein Vermischungsmodell als Funktion der Turbulenzfrequenz entwickelt, die aus den CFD-Ergebnissen entnommen wird.
Anschließend werden die Auswirkungen der ungleichmäßigen Verteilung des anfänglichen Molanteils der Reaktanten, des Gesamtvolumens, der Wandtemperatur und des Wärmeübergangs-koeffizienten für die Oxidationsprozesse von Dimethylether untersucht.
Die Ergebnisse zeigen, wie wichtig die ungleichmäßige Verteilung des Wärmeübergangskoeffizienten über die repräsentativen Zonen ist, um das nicht-ideale Verhalten eines unvollkommen gemischten JSR im Vergleich zu anderen Fällen effektiv zu erfassen.
Tatsächlich übertragen die weiter von den Wänden entfernten Bereiche im Inneren des Reaktors weniger Wärme aus der Umgebung als die näher an den Wänden liegenden Bereiche. Daher kann die Inhomogenität innerhalb des JSR durch die Annahme unterschiedlicher Werte der Wärmeübergangskoeffizienten in den Zonen dargestellt werden.

Die Ergebnisse des ersten Teils (CFD-Simulationen) deuten auf eine ungleichmäßige Verteilung des Tracer-Massenanteils hin, die das Vorhandensein von Toträumen und kurzen Zirkulationen innerhalb des sphärischen JSR vorhersagt.
Obwohl versucht wird, die Inhomogenität im Inneren des JSR durch ein theoretisches Modell zu erfassen, wie es im zweiten Teil (Mehrzonenmodell) beschrieben wird, ist es immer noch wichtig, das Design des kugelförmigen JSR mit vier geneigten Düsen zu verbessern, um eine homogene~Mischung zu erhalten.

Modeling the reacting flow inside chemical reactors improves our understanding of complex chemical reactions, especially those involving large numbers of chemicals.
Chemical processes typically take place under turbulent conditions in lab-scale chemical reactors. High turbulent Reynolds number flow improves mixing efficiency; however, the complexity of the system increases, especially when taking into account the chemistry.
Experimental data from the JSR setup provide valuable information on chemical species conversions, although the details of the turbulent flow field characteristics are overlooked due to the limited optical accessibility of the apparatus setup.
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The main goal of the present study is to perform a numerical study to fill the information gap on the underlying mixing processes and to develop a theoretical model to capture the inhomogeneity inside the spherical JSR.

The present study is divided into two parts.
The first part focuses on the CFD analysis of a non-reacting mixture by means of unsteady three-dimensional large eddy simulations.
More specifically, the evolution of a tracer gas decay within a standard design of a spherical JSR with four turbulent nozzles is investigated.
In order to numerically predict the temporal evolution of the tracer concentration, the large scale turbulent motions are resolved by the governing equations and the small scales are modeled by the LES-Smagorinsky turbulence modeling.
In this study, the mixing quality inside the reactor is first investigated by analyzing the characteristics of the flow field, such as studying the turbulent kinetic energy, the residence time distribution, and the standard deviation of the tracer.
Later, the mixing performance of the JSR is studied considering different sizes of nozzle diameter and spherical vessel diameter under different operating thermodynamic parameters. The results show that the standard design of the JSR (vessel diameter of \SI{40}{\milli\meter} and nozzle diameter of \SI{1}{\milli\meter}) at high pressures could improve mixing. However, a perfectly mixed composition and a homogeneous distribution of the tracer mass fraction are not achieved for any of the simulated spherical JSRs.

The second part aims to develop a zero-dimensional mathematical model for analyzing the chemical kinetics of a reacting mixture within the JSRs.
Indeed, based on the results obtained in the first part, it is necessary to capture the inhomogeneous conditions inside the non-ideal JSRs through the development of a theoretical multi-zone model.
According to this model, the JSR volume is divided into a number of representative homogeneous zones, in which all scalar fields in each zone are considered uniform. However, thermodynamic variables (except pressure) and mixture composition may differ from zone to zone.
In order to include the mass and heat exchange between the zones, a mixing model is developed as a function of the turbulent frequency taken from the CFD results.
In this study, the effects of the nonuniform distribution of the initial mole fraction of the reactants, the total volume, the wall temperature, and the heat transfer coefficient are studied for the oxidation processes of DME.
The results highlight the importance of the non-uniform distribution of the heat transfer coefficient across the representative zones in effectively capturing the non-ideal behavior of an imperfectly mixed JSR compared to other cases.
In fact, the regions inside the reactor that are farther from the walls transfer less heat from the surrounding compared to the areas closer to the walls. Therefore, inhomogeneity inside the JSR can be presented by assuming different values of heat transfer coefficients over the zones.

The results of the first part (CFD simulations) indicate a non-uniform distribution of the tracer mass fraction, predicting the presence of dead spaces and short circulations within the spherical JSR. Although an attempt is made to capture the inhomogeneity inside the JSR by a theoretical model, as described in the second part (multi-zone model), it is still important to improve the design of the spherical JSRs with four inclined nozzles in order to obtain a homogeneous mixture.
Thus, an alternative six-nozzle reactor is proposed in which two nozzles pointing directly towards the center of the vessel.
The efficient mixing inside the six-nozzle JSR is compared with a common setup of the JSR by analyzing the flow field characteristics and the turbulent kinetic energy.