Multiscale modelling of crazing in glassy polymers under cyclic loading

Crazing ist der primäre Schadensmechanismus in amorphen Thermoplasten. Trotz umfangreicher Forschung in den letzten Jahrzehnten existieren bislang keine Crazing-Modelle, die eine detaillierte Untersuchung von Bruchprozessen in Wechselwirkung mit Scherfließen unter zyklischer Belastung ermöglichen. Crazing beschreibt die lokalisierte Bildung und dilatante Ausdehnung rissähnlicher Defekte, die aus fibrillierter Materie bestehen und mit Poren durchzogen sind. Dieses Netzwerk hochorientierter Fibrillen ist von hoher praktischer Bedeutung, da es einen Lasttransfer zwischen den Crazeflächen ermöglicht und somit signifikant die Bruchzähigkeit des Materials erhöht. ... mehr

In dieser kumulativen Dissertation wird die Wechselwirkung zwischen Crazing und dem umgebenden Grundmaterial des glasartigen Polymers durch einen Multiskalenansatz mittels Molekulardynamik und Kontinuumsmikromechanik unter zyklischer Belastung untersucht. Hierfür wird ein mikromechanisch inspiriertes konstitutives Modell für Crazing entwickelt und durch molekulardynamische Simulationsergebnisse erweitert, um es anschließend als Kohäsionszone entlang des Ligaments in einem Modus I Rissproblem einzusetzen. Im Rahmen finiter Deformationen berücksichtigt das Materialmodell (i) die morphologischen Veränderungen von Mikroporen zu vollständig entwickelten Fibrillen während des Initiierungsprozesses, (ii) die Dickenänderung des Crazes infolge viskoelastischer Deformationen bestehender Crazefibrillen, (iii) die Dickenänderung des Crazes durch den transienten Prozess der viskoplastischen Umwandlung von Grundmaterial in neues fibrilliertes Crazematerial sowie (iv) ein frühzeitiges Verklemmen der Fibrillen während der Entlastung. Das Strukturverhalten der Crazefibrillen wird als seilartig idealisiert, was zur Kriecherholung der Fibrillenverformung führt, während die Fibrillen spannungsfrei sind. Dies begünstigt ein kontinuierliches Fibrillenziehen über mehrere Lastzyklen hinweg. Der Craze versagt bei einer kritischen Dicke, sodass die aktuelle Fibrillenlänge ein Maß für die zyklische Schadensakkumulation darstellt.

Zur Verbesserung des polymerphysikalischen Verständnisses der Prozesse werden molekulardynamische Simulationen eines generischen Bead-Spring-Modells durchgeführt. Dabei wird das mechanische Verhalten eines Crazes sowie die Interaktion mit dem Grundmaterial unter zyklischer Belastung analysiert. Die Simulationsergebnisse bestätigen das seilartige Verhalten der Fibrillen, da diese während der Entlastung eine spannungsfreie Faltbewegung durchlaufen. Weitere zentrale Ergebnisse sind die komplexe Spannungsantwort und die zugrundeliegenden Mechanismen der Hysterese. Umfangreiche Auswertungen der Simulationen ermöglichen die Einbindung von Mechanismen und experimentell unzugänglichen Materialparametern in das Crazing-Modell durch einen Bottom-Up-Ansatz.

Das hierdurch molekulardynamisch erweiterte Kontinuumsmodell wird in einer Finite-Elemente-Studie eingesetzt, um die Craze- und Rissausbreitung im Modus I unter zyklischer Belastung in spröden und duktilen amorphen Polymeren zu analysieren. Das Modell sowie die Kalibrierungsmethodik reproduzieren erfolgreich wichtige Crazing-, Scherband- und Versagenscharakteristiken aus der experimentellen Literatur. Dazu gehören beispielsweise die Crazekontur, die Initiierung von Scherbändern an der aktuellen Rissspitze, die sich zum Craze hin neigen und ausgeprägte Ähnlichkeit mit der sogenannten epsilon-förmigen Deformationszone aufweisen, sowie Charakteristiken der normalen Ermüdungsrissausbreitung. Eine neuartige Erkenntnis dieser Studie ist die verzögerte Rissausbreitung aufgrund der plastizitätsinduzierten Entlastung des Crazes an der Rissspitze.

Crazing is the primary damage mechanism in amorphous thermoplastics. Despite decades of extensive research, craze models that allow the study of fracture processes involving crazing and shear yielding under cyclic loading have yet to emerge. Crazing describes the localised formation and dilatant growth of crack-like defects, consisting of fibrillated matter interspersed with voids. This network of highly oriented fibrils is of significant practical importance, as it enables load transfer between its surfaces, resulting in a substantial increase in the material's fracture toughness.
... mehr
This cumulative dissertation aims to elucidate the cyclic crazing response and its interaction with the adjacent bulk material by utilizing a multiscale approach that combines molecular dynamics and continuum micromechanics. To this end, a micromechanics-inspired constitutive model for crazing is developed, enhanced with results from molecular dynamics simulations and employed as a traction separation law along the ligament of a mode I crack propagation problem. In a finite strain setting, the model accounts for (i) the morphological changes from microvoids to mature fibrils during craze initiation, (ii) craze thickening due to viscoelastic deformation of existing craze fibrils, (iii) craze thickening due to the transient process of viscoplastic conversion of bulk material into new fibrillated craze matter and (iv) premature jamming of the craze fibrils during unloading. The structural behaviour of the craze fibrils is modelled as string-like. This leads to creep recovery of the fibril deformation when they are stress-free, which facilitates continuous fibril drawing across loading cycles. As the craze is taken to break down at a critical thickness, the current craze fibril length can be considered a measure of cyclic damage accumulation.

To enrich the polymer physical understanding of the involved processes, molecular dynamics simulations of a generic bead-spring model are conducted. The mechanical response of sole fibrillated craze matter and the bulk-craze interaction in glassy polymers under cyclic loading is analysed. The results support the string-like representation of craze fibrils as they undergo a stress-free folding motion during unloading. Further essential findings of this study are the complex stress response and the driving mechanisms leading to the hysteresis. Extensive postprocessing of the simulation results enables the incorporation of mechanisms and experimentally inaccessible material parameter scopes into the crazing model through a bottom-up approach.

The molecular dynamics informed continuum model is employed in a finite element study to analyse mode I craze and crack growth under cyclic loading in brittle and ductile glassy polymers. The model, along with the calibration methodology, successfully reproduces important craze, shear band and failure characteristics reported in the experimental literature. These include, for instance, the craze contour, the initiation of shear bands at the current crack tip that arch towards the craze, which shares much resemblance to the so-called epsilon-shaped deformation zone and properties of normal fatigue crack propagation. A novel insight form this study is the delayed crack propagation due to plasticity-induced unloading of the craze at the crack tip.