Ermittlung der Struktur und Reaktivität von Platinclusterionen in der Gasphase

Die vorliegende Arbeit untersucht die strukturellen und chemischen Eigenschaften von Platinclusterionen in der Gasphase, mit dem Ziel, ein tieferes Verständnis dieser Eigenschaften in katalytisch relevanten Oxidationsreaktionen zu gewinnen. Zu diesem Zweck wurde ein neuartiger Ringfallen-Reaktor entwickelt, der die systematische Untersuchung von Clusterreaktionen in einem breiten Temperatur- und Druckbereich ermöglicht. Ergänzt wird dieser Reaktor durch ein optimiertes TOF-Massenspektrometer mit einer zusätzlichen Reflektron-Stufe, das eine detaillierte Analyse der Reaktionsprodukte erlaubt. ... mehrDie Ergebnisse zeigen eine ausgeprägte Größenabhängigkeit der Reaktivität von Platinclusteranionen gegenüber Sauerstoff, verbunden mit einer temperaturabhängigen Fokussierung auf bestimmte Sauerstoffbelegungen. Mithilfe der Elektronenbeugung an massenselektierten und gespeicherten Ionen in der Gasphase, kombiniert mit quantenchemischen Rechnungen, konnten spezifische Strukturmerkmale reiner Platinclusteranionen im Größenbereich von 20 bis 24 Atomen bestimmt, sowie Hinweise auf Strukturübergänge erkannt werden.

The present work investigates the structural and chemical properties of platinum cluster ions in the gas phase with the aim of gaining a deeper understanding of these properties in catalytically relevant oxidation reactions. For this purpose, a novel ring trap reactor was developed, which enables the systematic investigation of cluster reactions in a broad temperature and pressure range. This reactor is combined with an optimized TOF mass spectrometer with an additional reflectron stage, which allows a detailed analysis of the reaction products. The results show a pronounced size dependence of the reactivity of platinum cluster anions towards oxygen, together with a temperature-dependent focusing on certain oxygen loadings. ... mehrWith the help of electron diffraction on mass-selected and trapped ions in the gas phase, combined with quantum chemical calculations, specific structural features of bare platinum cluster anions in the size range from 20 to 24 atoms could be determined and indications of structural transitions could be identified.