Light–Matter Interactions in 2D Nanostructures and Chiral Cavities

Diese Arbeit untersucht Licht-Materie-Wechselwirkungen in zweidimensionalen Nanostrukturen und chiralen optischen Resonatoren.

Zunächst wird $\texttt{GRANAD}$ (Graphene NANoflakes with ADatoms) vorgestellt, ein differenzierbares Tight-Binding-Framework zur Simulation der optischen und elektronischen Antwort endlicher Nanostrukturen unter klassischer elektromagnetischer Beleuchtung. Entwickelt innerhalb des JAX-Ökosystems ermöglicht $\texttt{GRANAD}$ automatische Differenzierung, Beschleunigung auf GPU und gradientenbasierte Inferenz physikalischer Parameter. Das Framework vereinheitlicht zeit- und frequenzbereichsbasierte Beschreibungen der optischen Antwort, integriert nicht-Hermitesche Erweiterungen zur Berücksichtigung von Relaxation und Dekohärenz und unterstützt gängige Tight-Binding-Modelle für Materialien wie Graphen, hexagonales Bornitrid und topologische Modellsysteme.
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Anwendungsbeispiele illustrieren die Vielseitigkeit von $\texttt{GRANAD}$ bei der Modellierung optoelektronischer Eigenschaften von Nanostrukturen, der Anpassung von Materialparametern und der Erforschung exotischer Phänomene in topologischen Systemen. Insbesondere zeigen wir, dass eine Selektivität des Spin-Drehimpulses (SAM) auf natürliche Weise in endlichen topologischen Nanoflocken auftritt, die durch das Haldane-Modell beschrieben werden. Die Analyse ihrer linearen optischen Antwort offenbart eine ausgeprägte SAM-Empfindlichkeit, die aus dem Zusammenspiel zwischen gebrochener Zeitumkehrsymmetrie und chiralen Randzuständen resultiert. Diese profitiert von topologischem Schutz und könnte somit als robuste experimentelle Plattform dienen.

Im nächsten Schritt erweitern wir unsere theoretische Betrachtung über die semiklassische Beschreibung des Lichts hinaus, um intrinsisch chirale Nanostrukturen molekularer Dimension zu berücksichtigen, die in optische Resonatoren eingebettet sind und selektiv mit Licht einer bestimmten Händigkeit wechselwirken. Solche Systeme bieten vielversprechende Perspektiven für pharmazeutische Anwendungen, insbesondere bei der Entwicklung und Kontrolle chiraler Wirkstoffe. Während sich die meisten bisherigen Studien auf idealisierte Resonatoren mit einer einzigen enantiomeren Spezies konzentriert haben, untersuchen wir stattdessen die Auswirkungen von Unvollkommenheiten in der Resonator und das gleichzeitige Vorhandensein von Molekülen mit entgegengesetzter Händigkeit.

Unter Verwendung eines chiralen Hopfield-Modells, das auch im Regime starker Kopplung zwischen Licht und Materie gültig bleibt, entwickeln wir eine vollständig quantenmechanische Beschreibung der photonischen Freiheitsgrade, um die Entstehung hybrider Anregungen aus Licht und Materie zu erfassen, sogenannter Polaritonen. Wir analysieren chiraliätsselektive Energietransferprozesse und zeigen, dass im Regime starker Kopplung der Energietransfer aufgrund diamagnetischer Effekte unterdrückt ist.

This thesis investigates light–matter interactions in two-dimensional nanostructures and chiral optical cavities.

To this end, we first introduce $\texttt{GRANAD}$ (Graphene NANoflakes with ADatoms), a differentiable tight-binding framework for simulating the optoelectronic response of finite nanostructures under classical electromagnetic illumination. Built within the JAX ecosystem, $\texttt{GRANAD}$ enables automatic differentiation, GPU acceleration, and gradient-based inference of physical parameters. The framework unifies time- and frequency-domain treatments of optical response, incorporates non-Hermitian extensions for relaxation and dephasing, and supports common tight-binding models for materials such as graphene, hexagonal boron nitride, and topological model systems.
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Applications illustrate $\texttt{GRANAD}$’s versatility in modeling nanostructure optoelectronics, fitting material parameters, and exploring exotic phenomena in topological systems. In particular, we show that spin angular momentum (SAM) selectivity naturally emerges in finite topological nanoflakes described by the Haldane model. Analysis of their linear optical response reveals a pronounced SAM sensitivity arising from the interplay between broken time-reversal symmetry and chiral edge states, which benefits from topological protection and may thus serve as a robust experimental platform.

As a next step in our investigation, we extend our theoretical framework beyond the semiclassical description of light to include intrinsically chiral nanostructures of molecular dimensions embedded in optical cavities that selectively interact with light of a given handedness. Such systems offer promising prospects for pharmaceutical applications, particularly in the design and control of chiral drugs. Whereas most previous studies have focused on idealized cavities containing a single enantiomeric species, we instead address the effects of cavity imperfections and the coexistence of molecules with opposite handedness.

Using a chiral Hopfield model that remains valid in the strong light–matter coupling regime, we develop a fully quantum mechanical description of the photonic degrees of freedom to capture the emergence of hybrid light–matter excitations, or polaritons. We analyze chirality-selective energy transfer processes and demonstrate that, energy transfer is suppressed in the deep strong coupling regime due to diamagnetic effects.